1981年に2枚目のアルバム『アイリッシュ・オクトーバー』（October）、1983年に3枚目のアルバム『WAR(闘)』（War）を発表した。『WAR(闘)』のアルバムタイトルは母国アイルランドにおけるカトリックとプロテスタントの宗教対立に対して、不偏の非暴力主義をアピールしている。アルバム収録曲の「ニュー・イヤーズ・デイ」（New Year's Day）はポーランド民主化運動の独立自主管理労働組合「連帯」について取り上げた曲で、バンド初の全英シングルチャートトップ10入りとなった[20]。「ブラディ・サンデー」（Sunday Bloody Sunday）は北アイルランド問題の「血の日曜日事件」を取り上げ、アイルランド共和軍（IRA）の活動を批判する立場を示した。このため、IRA支持者から脅迫されたこともあったという。『WAR(闘)』はバンド初の全英アルバムチャート1位を獲得し[20]、バンドは多くの支持を集める結果になった。さらに、精力的なライブ活動などによりバンドの人気はイギリスやヨーロッパ大陸のみならず、アメリカへと拡大した。

アメリカの音楽雑誌『ローリング・ストーン』は、U2を1983年度の「最優秀バンド」に選出している。同年11月にはツアー最終公演地として日本を訪れ、初の日本公演を行った。来日時にはフジテレビ系音楽番組『夜のヒットスタジオ』に出演し、「ニュー・イヤーズ・デイ」を披露した。

社会問題や宗教観をストレートに表現する音楽スタイルは、当時のポストパンク（ニュー・ウェイヴ）と呼ばれた世代の中で異彩を放っていた。この初期3作品のディスクジャケットには、上半身裸の少年（ピーター・ローウェン[注 2]）の写真が使用されている[注 3]。
1984年 - 1989年

1984年、エチオピア飢餓救済を目指すバンド・エイドのチャリティーシングル「ドゥ・ゼイ・ノウ・イッツ・クリスマス」（Do They Know It's Christmas）にボノとアダム・クレイトンが参加。その後、ボノはアフリカ諸国の経済的自立を支援する様々な国際的プロジェクトに関与している。

1984年10月に4枚目のアルバム『?』（The Unforgettable Fire）を発表。原題の『Unforgettable Fire』とは広島・長崎への原爆投下を生き抜いた被爆者達が描いた絵画のタイトルで、絵画を見たメンバーが感銘を受けて名づけられたものである。元ロキシー・ミュージックのブライアン・イーノと弟子のダニエル・ラノワをプロデューサーに迎えてサウンドも深化し、このコンビはその後も重要な共同作業者となる。シングル「プライド」（Pride (In The Name Of Love)）はマーティン・ルーサー・キング・ジュニア（キング牧師）へのトリビュート・ソングであり、全英シングルチャート3位のヒットとなった[20]。

1985年にはウェンブリー・スタジアムで行われたチャリティーイベント『ライヴエイド』に出演したが[19]、ボノが観客席に降りてしまい、3曲歌う予定が2曲で時間切れになってしまった。大舞台でアクシデントにメンバーは意気消沈したが、クイーンと並ぶ熱いパフォーマンスと称賛され[21]、世界中にテレビ中継されたことで大ブレイクするきっかけになった。

1987年3月に5枚目のアルバム『ヨシュア・トゥリー』（The Joshua Tree）を発表。全英・全米チャート1位（全英アルバムチャート・Billboard 200）を獲得し[20][5]、イギリス音楽史上最速で売れたアルバムとなり、世界各国でNo.1ヒットを記録した。シングルカットされた「ウィズ・オア・ウィズアウト・ユー」（With Or Without You）、「終わりなき旅」（I Still Haven't Found What I'm Looking For）はBillboard Hot 100で1位となった[5]。ライブツアーの規模も、アリーナクラスからスタジアムクラスに拡大した。また、ロビー・ロバートソンのソロ・アルバム『ロビー・ロバートソン』にメンバー全員が参加した。

1988年にはアメリカツアーのドキュメンタリー映画『魂の叫び』を公開し[注 4]、同名のアルバムも発表。ボブ・ディランやB.B.キング、ヴァン・ダイク・パークスらが参加した。先行シングルの「ディザイアー」（Desire）は初の全英シングルチャート1位を獲得した[20]。1989年には2度目の日本公演が開催され、スペシャルゲストにB.B.キングを迎えて行われた。

この時期の音楽スタイルはアメリカのルーツ・ミュージックに傾倒し、ロックの源流であるブルースやゴスペル、ソウルなどブラック・ミュージックの要素が積極的に取り入れられた。