2004年、4月21日にRIP SLYMEのILMARIと共にIlmari×Salyuとしてシングル「VALON」を発表。2ヶ月後の6月23日には、シングル「VALON-1」でトイズファクトリーよりソロで再デビュー。同年は他1枚のシングルを発表する。

2005年、6月15日にソロとしては初のアルバム『landmark』を発表。同年は他3枚のシングルを発表する他、ROCK IN JAPAN FESTIVALやap bank fes'05を始め、数々の音楽フェスティバルに精力的に参加する。また、前年に発表した楽曲「Dialogue (ダイアローグ)」のPVが『SPACE SHOWER Music Video Awards 05』のBEST NEW ARTIST VIDEOを受賞するなど、映像の面においても注目が集まった。

2006年、4月5日に作詞に一青窈を迎えたシングル「Tower」を発表。7月19日には、Bank Band with Salyuとしてシングル「to U」が発表され、各テレビ番組や雑誌に取り上げられた。以降、シングル「name」「プラットホーム」はオリコンチャートのトップ20以内にランクインし、「プラットホーム」は自身のシングル作品として最大の売上を記録する。同年は前年に引き続き、ap bank fes'06やCOUNTDOWN JAPAN 06/07等、様々なライブイベントにも出演した。

2007年、1月17日に2枚目のアルバム『TERMINAL』を発表。同アルバムは2007年1月29日付のウィークリーチャートでは初登場2位と、全作品中自己最高を記録し、2007年2月には自身初のゴールドディスク認定（日本レコード協会）を受けた。 この年は、これまでの小林武史プロデュースから離れ、渡辺善太郎プロデュースの下でシングル2枚と初のPV集DVDを発表する。

2008年、7月23日にWISEのシングル「Mirror feat. Salyu」にフィーチャリングボーカルとして参加。11月26日には初のベスト・アルバム『Merkmal』を発表。

2009年、ベスト・アルバム『Merkmal』の発売記念として行われる全国ツアー『Salyu Tour 2009 Merkmal』の2月10日の初日公演で、自身初の日本武道館公演を行う。2月11日には、再び小林武史とタッグを組んだ初の両A面シングル「コルテオ ?行列?/HALFWAY」を発表。自身初のオリコントップ10入りを記録する。

2010年3月10日リリースのシングル「新しいYES」は、ビルボード2010年3月22日付"Adult Contemporary Airplay"1位となる。2010年3月24日には3枚目のアルバム『MAIDEN VOYAGE』を発売し、週間初登場順位7位を記録するとともに、全国ツアー『Salyu Tour 2010 MAIDEN VOYAGE』を公演。最終日となる5月15日の人見記念講堂での追加公演トリで、LIFE (ライフ)を発表する。さらに秋には同年2度目の全国ツアー『Salyu Combo Tour 2010 following navigation』を公演。2010年11月5日の同ツアー初日となる札幌公演の終了後、突如、Lily Chou-Chouとしての新曲発表と活動再開が告知された[12]。Salyuの公式Webサイトのトップページも一時期ジャックされていた（詳細はLily Chou-Chouの項目を参照）。2011年7月13日には「青空/magic」をリリース。楽曲提供する桜井和寿とは「to U」以来のタッグとなる。
salyu × salyu

2011年1月19日、ソロプロジェクト「salyu × salyu」（サリュ バイ サリュ）の活動開始を発表した。[13][14]

Salyuボーカルの多重録音をコンセプトとしたソロプロジェクトであり、2011年4月13日にコーネリアスとのコラボレーションアルバム『s(o)un(d)beams』をリリース[注 3]。同年4月21日より全国ツアー（6ヶ所）『salyu × salyu tour s(o)un(d)beames』を開催。「s(o)un(d)beames」のライブパフォーマンスでは一部の曲で鍵盤ハーモニカをSalyuが演奏することがあった[注 4]。

2012年6月14日?16日にバルセロナで開催された「Sonar 2012」 (en)[15]、2012年6月15日にはロンドンの「JAZZ CAFE LONDON」[16]にて、Conrlius presents salyu x salyuとして出公演した。
活動

小林武史プロデュースのもとではボーカリストとしての活動を貫いており、作詞、作曲ないし編曲の工程に携わることは少なかった。

初めて作詞に関わった楽曲は「体温」（Lily Chou-Chou時代から存在し、後にシングル「彗星」カップリング収録曲として発表された）で、小林と共に歌詞を書いた。発表順では「Dialogue (ダイアローグ)」が初の、小林との共同作詞となる。

2007年にアルバム『TERMINAL』収録曲として発表された「I BELIEVE」で初めて自身が単独で作詞を手掛けて以降、次のシングル「LIBERTY」、「iris ?しあわせの箱?」でも、タイトル・カップリング共にほぼ単独作詞となるなど、作詞に関わる事が多くなった。