2004年には「iモードFeliCa」を開始した。愛称は「おサイフケータイ」で、これを基にした「モバイルSuica」のサービスも行われている。「おサイフケータイ」は他社にもライセンスが供与されている。

2006年8月31日、HSDPAと呼ばれる高速パケット通信規格を使用したサービス「FOMAハイスピード」を開始した[52]。HSDPAは第3.5世代移動通信システムの高速データ通信の受信規格（ダウンロード）に相当する。これを利用した、「着うたフル」の配信や深夜に音楽番組を自動でダウンロードする「Music&Videoチャネル」も行っている。また、同じ第3.5世代移動通信システムの高速データ通信の送信規格（アップロード）であるHSUPA方式の「FOMAハイスピード」も採用され、FOMAのデータ通信サービス「FOMAハイスピード」は送受信とも高速化を実現した。更に、第4世代移動通信システムに相当するXi（クロッシー）、第5世代移動通信システムへの新方式の研究・開発を積極的に行っている。

2008年度からは、今までドコモが作ったビジネスモデルであるiモードシステムでは開拓しきれなかった分野にも取り組んでいる。

2010年9月より、スマートフォン用ISPサービス「spモード」をサービス開始、ワンセグ、おサイフケータイ搭載のスマートフォンの発売を開始、更に大日本印刷との提携により同社のスマートフォン向け電子書籍配信サイト「2Dfacto」を立ち上げるなどして販売拡大に取り組んでいる。

2011年9月からは、タブレット端末を新たなカテゴリ「ドコモ タブレット」で展開している。また同年4月1日以降に販売する端末は、総務大臣が示すガイドラインに基づき、iPhoneを除いた全ての携帯端末で、SIMロック解除可能（SIMフリー）とした[53]。

更に2014年夏には、「Xi」による高音質通話サービス「VoLTE」(Voice over LTE) が開始された。

2015年2月から、「口座振替のご案内の封書」は有料化され、郵送料は50円（消費税抜き）、請求書払いは100円（消費税抜き）の取扱手数料が掛かるようになった（eビリングは継続）。同年、タカラトミーと共同で、コミュニケーショントイ・オムニボット「OHaNAs」を開発した。「しゃべってコンシェル」の技術を応用し、円滑な会話が可能となっている[54][55][56]。

2019年秋、ラグビーワールドカップ2019に合わせ、5Gのプレサービスを開始し[57]、2020年3月25日に5Gサービスを正式に開始した[58]。

2020年9月には、今後の6G携帯電話への研究開発に向けてのNTTグループとしての国際競争力を高めるなどの狙いから、日本電信電話によるドコモの完全子会社化が発表された[59]。

またNTTドコモは、KDDIやソフトバンクのようにサブブランドを持っていなかったため、大手携帯電話会社への月額料金の値下げを迫った菅義偉内閣の要望を受け、2020年12月に、デジタルネイティブ世代をターゲットにした、ドコモの既存プランとは完全分離された新プラン「ahamo」を2021年3月に導入することを発表している[60]。

2022年にはNTTコミュニケーションズを傘下に収めた関係で、NTTコムが提供する格安スマホ「OCNモバイルONE[61]」をNTTドコモショップで販売している。このNTTコムの個人向け事業は2022年7月1日付をもって、同じくNTTドコモが子会社化したNTTレゾナントに事業を委譲する予定である[62]

2023年7月1日より、ギガホとギガライトを統合した「eximo」と、ライトユーザー向けの「irumo」のプランを開始した。それにともない、「ギガホ」「ギガライト」「OCNモバイルONE」の新規受付は終了している。
他事業者への回線貸出（MVNO事業）

NTTドコモのXi/FOMA回線網をMVNO事業者へ貸し出すMNO事業を行っている。

現在提供および提供予定の企業（新規停止のものも含む）サービス名提供企業提供回線
IIJモバイルインターネットイニシアティブ (IIJ)FOMAハイスピード（データのみ）
IIJmio高速モバイル/DXi/FOMAハイスピード（データ・音声）
モバイル/リモートアクセス ドコモモデルNTTコミュニケーションズ
（NTTグループ）FOMAハイスピード（データのみ）
OCNモバイル
OCNビジネスモバイル (d)
OCNモバイル dXi
OCNモバイルONEXi/FOMAハイスピード（データのみ）
b-mobile 3G日本通信FOMAハイスピード（データのみ）
コネクトメールメールサービス
talkingSIM音声、データ、WORLD WING
b-mobile 4GXi/FOMAハイスピード（データのみ）
STAR Remote3Gスターネット
（住友電工系）FOMAハイスピード（データのみ）
VERTUNOKIA Japan音声、データ、WORLD WING
Tikiモバイル 3GTikiTikiインターネットFOMAハイスピード（データのみ）
WaveNETMate/タイプDエヌ・ティ・ティ・データ・ウェーブ
（NTTデータ系）FOMAハイスピード（データのみ）
Master'sONE モバイルSaaS OnePacサービスNTTPCコミュニケーションズ
（NTTグループ・NTTコム系）FOMAハイスピード（データのみ）
GENESコシダテック
（コシダグループ系）データ通信
みまもりほっとライン象印マホービンデータ通信
TANGOメール丹後通信FOMAハイスピード（データのみ）
AIA-110PoF日本電子工学データ通信
さつまいもネットワーク21C白露カンパニー（岩崎産業名）[63]音声、データ
モバイルPCアクセス タイプD富士通FOMAハイスピード（データのみ）
モバイルアクセス type AJUSENFOMAハイスピード（データのみ）
WICOM Mobile-DワイコムFOMAハイスピード（データのみ）
MIND FOMAパケットアクセス (TypeB)三菱電機情報ネットワーク
（三菱電機系）FOMAハイスピード（データのみ）
運行管理システムモバイルクリエイト
（大分銀行グループ）データ通信
VECTANTセキュアモバイルアクセスアルテリア・ネットワークス
（丸紅系）FOMAハイスピード（データのみ）
ベリーデータ定額 日本a2networkFOMAハイスピード（データのみ）
MiFiインターコミュニケーションズ
（ジー・フォーン系）FOMAハイスピード（データのみ）
クリーニングPOS「DUKE」ワイヤレスプラン他デジジャパン
（テラオカグループ）データ通信
HP Mobile Broadband日本ヒューレットパッカード
（HPグループ日本法人）FOMAハイスピード（データのみ）
DTIハイブリッドモバイルドリーム・トレイン・インターネット
（フリービット系）FOMAハイスピード（データのみ）