11月に、タワーレコード渋谷店リニューアルオープン記念として、カバーアルバム『Your favorite things』にも収録された「Viva La Vida」（原曲はコールドプレイ）を、同店舗限定でシングルカット発売[19]。12月に、カバーアルバム『Bitter & Sweet』を発表。『Your favorite things』の収録内容に加え、「星屑ビーナス」が主題歌に起用されたドラマ『恋なんて贅沢が私に落ちてくるのだろうか?』劇中で使用された「L-O-V-E」（原曲はナット・キング・コール）等を新録。これに伴い、『Your favorite things』の配信は終了となった。

2013年3月、5枚目のシングル「RE:I AM EP」を発表。表題曲「RE:I AM」はOVA『機動戦士ガンダムUC』シリーズの主題歌として、作曲家の澤野弘之から提供およびプロデュースを受け、週間オリコンチャートで最高6位を記録し、自身初のトップ10入りとなった。また、本作の発売を記念し、恒例となったCD購入者を対象とした招待制ライブ『Aimer Premier Live』は、初めて教会を会場として『Aimer Premium Live in Church』と題して行われたほか、タワーレコードおよび山野楽器での店舗購入者対象にインストアライブを、HMVでの店舗購入者対象にジャズクラブでのシークレットライブを、それぞれ特典として招待制ライブが開催された。なお、タワーレコードのインストアライブは『TOWER OF LOVERS』のタイトルで、タワーレコード渋谷店CUTUP STUDIOにて本作以降定例展開されることとなる[20]。

7月、写真コンペティション「PX3」の音楽部門にて、シングル「あなたに出会わなければ ?夏雪冬花?/星屑ビーナス」のジャケットアートワークで入選し、2年連続での選出となった[21]。8月、「星屑ビーナス」以来の配信限定作品となるシングル「眠りの森」を発表。11月、ミニアルバム『After Dark』を発表。リードトラック「ポラリス」の他、阿部真央が初の楽曲提供として書き下ろした「words」、『Aimer Premium Live in Church』の東京公演のライブ音源などを収録した。また、同月には渋谷WWWで行われた澤野弘之のワンマンライブ『[nzk]001』にゲストボーカリストとして参加したほか、2014年1月に日本武道館で行われた『リスアニ! LIVE-4』でも澤野弘之出演パートでのゲストボーカリストとして出演、5月にZepp Tokyoで行われた阿部真央のライブツアー『5th Anniversary 阿部真央らいぶ "お力添え、願います。"ツアー2014』の初日公演での共演など、他アーティストの公演にも参加を始める。

5月、6枚目のシングル「StarRingChild EP」を発表。2度目の澤野弘之とのコラボレーション作となった表題曲「StarRingChild」は『機動戦士ガンダムUC』最終章の主題歌として起用された。また、澤野弘之による音楽プロジェクトであるSawanoHiroyuki[nZk]、および『機動戦士ガンダムUC』とのコラボレーション企画として、SawanoHiroyuki[nZk]:Aimer名義での活動を開始。企画ワンマンライブ『UnChild』を大阪・東京2公演を開催。

6月、2枚目のオリジナルアルバム『Midnight Sun』と、SawanoHiroyuki[nZk]:Aimer名義でのコラボレーションアルバム『UnChild』を同時発表した。週間オリコンチャートで前者は最高9位、後者は10位をそれぞれ記録し、アルバム2タイトルのトップ10入りとなった。また、コナミデジタルエンタテインメントが配信しているiOS音楽ゲームアプリ『jubeat plus』『REFLEC BEAT plus』にて「Aimerパック」の配信が開始され、「StarRingChild」「RE:I AM」「AM02:00」「あなたに出会わなければ ?夏雪冬花?」の4曲が収録された。8月からはワンマンライブとしては初の有料興行となる『Aimer 1st LIVE Midnight Sun』を大阪・東京2公演を開催[22] し、チケットは即日完売となった[23]。
誰か、海を。 EP - DAWN

9月、ミニアルバム『誰か、海を。 EP』を発表。表題曲「誰か、海を。」は、音楽家の菅野よう子がプロデュースと作曲、シンガーソングライターの青葉市子が作詞を手掛け、菅野が音楽を担当したテレビアニメ『残響のテロル』のテーマソングに起用された[24]。作品には、Galileo Galilei、APOGEEの永野亮がそれぞれリミキサーとして制作に参加した他、阿部真央の楽曲「for ロンリー」のカバーでは、Aimer自身が阿部とのコラボレーションを切望したことから阿部本人をゲストボーカルに迎えて制作された[25]。また、同月にはGalileo Galileiの楽曲「バナナフィッシュの浜辺と黒い虹 with Aimer」にゲストボーカルとしてコラボレーション参加し、デジタル配信の先行販売が開始された[26]。

12月、7枚目のシングル「broKen NIGHT/holLow wORlD」を発表。4枚目のシングル「あなたに出会わなければ ?夏雪冬花?/星屑ビーナス」以来の両A面シングルとなり、収録曲のうち3曲がTYPE-MOON制作のPS Vitaゲーム『Fate/hollow ataraxia』のテーマソングに起用された[27]。発売を記念したタワーレコードでのインストアライブは『TOWER OF LOVERS VOL.6 ?Xmas Special?』と題し、自身初となるクリスマスライブとして開催された[28]。2015年1月からは初の全国ツアー『Aimer Live Tour Maiden Voyage』を大阪・福岡・名古屋・東京の4都市4公演を開催。初日の大阪公演では声が出なくなるトラブル[29] に見舞われながらも全公演を完遂[30]。2月、豊洲PITで行われたagehasprings主催のイベント『Synapples 2.0 ?no border between sounds? Produced by agehasprings』に参加[31]。同月には配信限定シングル「君を待つ」を発表[32]。5月、Music Jacket Promotion Committeeが主催する「ミュージック・ジャケット大賞2015」にて、ミニアルバム『誰か、海を。 EP』のジャケットアートワークで準大賞を受賞[33]。