1959年、古川卓巳監督の日活映画『逃亡者』で映画デビューを果たし、同年には映画『女子大学生 私は勝負する』にも出演したが、劇中の水着のシーンに問題があるとして、たった一日で上映が打ち切られた[15]。その後、劇団新人会を退団して1960年に小沢昭一らと共に「劇団俳優小劇場」[16][1][注 3] を旗揚げに参加[12]、1962年には今村昌平作、演出、脚本の舞台「パラジ?神々と豚々」に北村和夫らと共に出演した[17]。1971年に劇団俳優小劇場は解散。後に田村企画所属（共に劇団俳優小劇場に在籍して、『木曽街道いそぎ旅』で共演の山口崇、『太陽にほえろ!』でボンを演じた宮内淳と同事務所[18]）[4][19] となり、その後、露口茂事務所[1][20] を創立した（のちに閉鎖[3]）。

舞台を中心に活動する一方、山田洋次監督の『霧の旗』、今村昌平監督作品、日活映画などやテレビドラマで、悪役、犯人役、好青年まで幅広く演じる、個性派の性格俳優として売れっ子になった[2][注 4]。

1964年:今村昌平監督『赤い殺意』に出演、主演の春川ますみ演じる人妻を強姦し、やがて心臓病で死ぬアクの強い役を好演、一躍注目された[2]。同年の中島貞夫監督の映画『くノ一化粧』では主演を務めた[21][22]。

1966年:吉田喜重監督の『女のみづうみ』と成沢昌茂監督の『四畳半物語 娼婦しの』の演技により、第12回ホワイト・ブロンズ賞助演男優賞を受賞した[2]。

1967年:今村昌平監督ドキュメンタリー映画『人間蒸発』に事件を追うレポーター役で出演。蒸発した男の行方を追う内容であり、蒸発した男の妻で出演者である一般人の女性と男の行方を追ったが、その女性が次第に露口に思いを寄せるようになるというハプニングが起こった[注 5][23][24]。また今村から蒸発した大島を演じろと言われた露口は困惑して、しまいには精神的に疲れ果て俳優ではなく素人のようになってしまった、と今村が後に語っている[25]。

1969年:TBS時代劇『水戸黄門』第一部に出演。東野英治郎演じる水戸黄門の命を狙う刺客、古川兵庫を演じた[注 6]。また同年、五社英雄の『ジキルとハイド』に出演したが、難解な内容と暴力シーンの多さからスポンサーが付かず、一旦お蔵入りとなった[注 7][26]。

その他『あゝ君が愛』（1967年、松竹、監督:野村芳太郎） 台本5ページ、出演者欄に露口の名前の記載があり、立て看板用のポスターにも名前が記載されているが、映画情報サイトなどでは出演者として名前の確認が出来ない。

1971年:NHKの連続テレビ小説『繭子ひとり』では、主人公に大きな影響を与え、男の優しさと悲しさを持った魅力的な男性像である北川編集長役を演じて絶大な人気を博し、NHK朝ドラ久々のクリーンヒットと言われた同作の立役者となる[27]。
『太陽にほえろ!』出演開始から降板まで

1972年7月から1986年4月までの13年9ヶ月間、691話にわたって、刑事ドラマ『太陽にほえろ!』で露口の代表作ともなった山村精一警部補（落としの山さん）を演じた。以降しばらく『太陽にほえろ!』のスケジュールのため約10年間映画から遠ざかり、テレビのみの活躍となった[2]。

1973年:大河ドラマ『国盗り物語』に出演。同ドラマの原作の一つとして取り入れられた、『梟の城』の主人公であり織田信長の命を狙う忍者・葛籠重蔵を演じた[注 8]。この年『木曽街道いそぎ旅』にも山口崇とのダブル主演で出演、露口は、「三枚目で売り出したいと、事務所と話し合っていたときにこの役が来た。」と語り、演じる以上は最高に無口な、ニヒルな男を目指したという[28]。

1974年:必殺シリーズ『暗闇仕留人』の石屋の大吉役のオファーを承諾したが、最終的には断った[注 9][29]。当時多くの新聞、雑誌などには露口で決定とあり、露口版の設定は妻がいる設定であった[29][30]。同年『編笠十兵衛』に小林平八役で出演。単なる悪役に収まらない、魅力的なキャラクターを演じた[31]。1975年には『影同心』への出演も予定されていたようで、昭和49年12月28日のスポーツニッポン等には、渡瀬恒彦、金子信雄、旧知の仲の山口崇と並んで露口の名前がある。

1976年:大河ドラマ『風と雲と虹と』では、主役の加藤剛演じる平将門に好感を持つ一方で、彼の政治力への懸念と、坂東の大地を将門と朝廷との争いで荒廃させたくないとの判断から、最終回で涙を呑んで将門を弓矢で射殺す重要な役である、関東の豪族・田原（俵）藤太を演じた[32][注 10][注 11]。なお、2016年の大河ドラマ『真田丸』で話題になった「黙れ小童！」というセリフは、『風と雲と虹と』と露口の大ファンであった脚本家の三谷幸喜がセリフを転用したもので、露口へのリスペクトを込めたものであった[33]。

1980年:今村昌平監督『ええじゃないか』[34] で約10年ぶりとなる映画出演を果たし、キネマ旬報助演男優賞の候補者の一人にもなる[35]。向田邦子原作のNHKドラマ『阿修羅のごとくパート2』で緒形拳の演じた里見鷹男の役を引き継いだ[36]。

1981年:TBSドラマ『父母の誤算』では自身初の連続ドラマでの主役を務めた[注 12]。