2021年、『女性セブン』は「綾瀬が巨額投資トラブルに巻き込まれている」と報じた[30][31]。綾瀬の実家が世話になっているという税理士の男が綾瀬の母に「この低金利時代に、現金を銀行に置いておくのはもったいない。運用してみたらどうですか」と資産運用を提案、B氏を中心とする30代の3人組投資グループが運営する月利3％の投資商品をすすめた[30][31]。綾瀬の個人事務所の代表取締役を務めている母は言われるままに個人事務所のお金1億円を出資した[31]。

2021年5月、それまで毎月支払われていた配当が止まった[31]。出資者には「B氏の口座がマネーロンダリングの疑惑で凍結し、お金が出せなくなった」と説明があった[30][31]。利息の配当が滞り、詐欺疑惑が浮上して綾瀬は7月下旬、東京で以前から綾瀬のサポートをしている顧問税理士で、税理士の男の息子に当たる人物と3時間にも及ぶ会食を兼ねた打ち合わせを行い、返金を請求[30]。立ち話で眉間にしわを寄せる綾瀬の様子がスクープされた[30]。綾瀬は投資に無関心な母や高齢者を巻き込んでいることに怒り心頭だったという[31]。

投資名目で元本保証などをうたい多額の現金を集めたとして、広島県警生活環境課と佐伯署の合同捜査本部は2022年11月9日、福岡市中央区赤坂、無職の男（39歳）と広島市中区東白島町、税理士の男（74歳）ら4容疑者を出資法違反（預かり金の禁止）の疑いで逮捕している[32]。
社会活動

2011年の東日本大震災とそれに続く福島第一原子力発電所事故を受けて制作された2013年のNHK大河ドラマ『八重の桜』で主人公となる会津藩出身の新島（山本）八重を演じて以来、福島県を中心とした被災地の支援活動を継続している。司会を務めていた2013年の紅白歌合戦ではNHKの震災復興支援曲「花は咲く」を歌唱し[33]、2014年からは綾瀬が福島県内各地を訪問して地域住民との交流を持つ「ふくしまに恋して」が断続的にNHKで放送されている。会津若松市で毎年開催される「会津まつり」には2014年から市内をパレードする会津藩公行列への参加を続け、新型コロナウイルス感染症状の世界的拡大で行列が中止となった2020年でも屋内行事に出席して、7年連続でのイベント参加となった。引き続き限定開催となった2021年は主催の会津まつり協会が綾瀬の招待を見合わせたため、連続での参加が途切れた[34]。2022年、3年ぶりに例年規模で開催された会津藩公行列に綾瀬も登場し[35]、3年ぶり7度目の参加となった[36]。
人柄・趣味・嗜好

非常に真面目な性格で演技に対する真摯な態度は共演者、スタッフからも評価が高い。演技に関して納得が行くまで監督と話し合うことも多い[37]。また、天然ボケと評されることがあり、『ホタルノヒカリ』で共演した藤木直人は、彼女のことを「マイペースで天然。よくつまづいて転んでいたから」と評している。『島田検定』に出演した際は、珍回答を連発して司会の島田紳助から「君、本当にアホやろ」と言われたり、『SMAP×SMAP』では木村拓哉と中井貴一から、綾瀬がベンガルに「ハーフですか?」と尋ねたことや、「ジーコって芸名なんですか?」といった過去の発言を指摘された。また、『ハッピーフライト』の初日舞台挨拶で吹石一恵から「周りの人全員をツッコミにしてしまう（ボケ役の）キャラ」と言われるなど、同映画の共演者からも彼女の天然ぶりを言及されている。なお寺島しのぶは綾瀬が人の話を聞かないから「不思議な生き物」と毎日観察していて、吹石と一緒に綾瀬を苛めていたとのこと。また天然だと言われていることに対し、本人は「天然ではない」と述べている[38][39][40]。その一方、2015年11月26日に発表されたNHK紅白歌合戦の記者会見で、初出場を決めた乃木坂46のキャプテンである桜井玲香が綾瀬のモノマネをお披露目したところ、「すいません、それ芸人の福田彩乃さんがやられている物まねですよね？」と突っ込み、会場の雰囲気を笑いに包ませる一面があり、すかさず白組司会の20th Century・井ノ原快彦が「その頑張りに泣きそうです。」と桜井をねぎらっていた[41]。

尊敬する女優は八千草薫[注釈 2]、松たか子[注釈 3][42]、深津絵里[注釈 4]、樹木希林[注釈 5]など。好きな俳優は小日向文世[注釈 6][28]。
評価

オリコン調査の「恋人にしたい女性有名人ランキング」で、2009年、2011年、2014年、2015年、2016年と5度1位に輝く[43]。

「歯が白くて美しい女性芸能人ランキング」の一位に選ばれる[44]。

高須克弥は綾瀬の顔について、「ズバリ整形してない美人。だってこの曲がった鼻とか、超ナチュラルだよ！（中略）そのアンバランスさが親近感や好感度の理由なんだろうね。典型的な左右非対称タイプの顔です」「女性は“敵か敵じゃないか”も判断の大きな理由だから、安心して心から褒められるタイプの美人でしょう」と評している[45]。
交友関係

板谷由夏とは『ホタルノヒカリ』共演以来親しい仲であり、持田香織とは一緒にバレエに通う仲である[46]。多部未華子とは、一緒に食事などに行く仲である[47]。

また映画『海街diary』で共演した長澤まさみとも仲が良く、長澤のことを「まさるちゃん」と呼んでいる[48]（同映画で共演する前は『世界の中心で、愛をさけぶ』に長澤が映画版、綾瀬がテレビドラマ版でヒロインを務めるなど、何かとライバルとして比較されることが多かった）。『海街diary』で共に4姉妹を演じた長澤、夏帆、広瀬すずとは毎年交流が続いている[49]。

『JIN-仁-』で共演して以来中谷美紀とも親交がある[50]。また韓国の俳優ノ・ミヌと熱愛関係にあると、一時盛んに喧伝された[51][52]。
家族

実家について綾瀬によると「こよなく農業を愛する一家です」という[5]。父はキッチンのデザインをする仕事をしていたが42、43歳で辞め、農家を継いだ[5]。毎年、中学から「農家を習おう」という実習で何人か実家に来て、父が教えていた[5]。兄も大学を卒業して、広島に帰って農業を営んでいる[5]。父は2019年6月に肺がんのため亡くなった[53]。

綾瀬の個人事務所tapestry（広島市安佐南区川内6丁目、2019年設立）は、母が代表取締役を務め、綾瀬と兄が取締役を務めている[31][52]。ちなみに個人事務所の立ち上げは、亡き父が存命中に綾瀬と話し合って決めたという[52]。
その他

寒がりであり、冷房の効いた部屋のためのスリッパが夏の必需品[54]。また、小さいころからカマキリが苦手で、触れることができない[55]。

2021年8月31日、新型コロナウイルス感染を公表[56]。自宅療養していたが、肺炎の症状が出たため入院[56]。

ニュージーランドでスパイに間違えられ、1日拘束されたことがある[57]。

『僕の彼女はサイボーグ』において京劇の舞台に紛れ込んだシーンで、舞台袖に捌けるとき暗幕に隠れた鉄筋にぶつかり鼻を骨折した[58]。このシーンは本編でも確認できる。
出演

 主演、 ヒロイン、 友情・特別出演など
テレビドラマ

放送タイトル役名放送局
2001年7月期金田一少年の事件簿二ノ宮朋子日本テレビ
2002年11月23日文化庁芸術祭参加作品『風の盆から』杉村亜季NHK
2003年1月期僕の生きる道杉田めぐみ関西テレビ
2003年4月8日ほんとにあった怖い話 春の恐怖ミステリー『闇からの電話』小野瀬美咲フジテレビ
2003年4月期ブラックジャックによろしく椿理沙子TBS
2003年5月3日男湯 ?ゴボイジャーショーの巻?松浦美奈フジテレビ
2003年7月期幸福の王子光石繭日本テレビ
2003年12月27日太閤記 サルと呼ばれた男志乃フジテレビ
2004年1月期それは、突然、嵐のように…牧野佐保TBS
2004年2月11日P&Gパンテーンドラマスペシャル『冬空に月は輝く』今宮華子フジテレビ
2004年2月14日ほんとにあった怖い話『横断歩道奇譚』中村千里フジテレビ
2004年5月3日 - 6日極限推理コロシアム篠崎亜美読売テレビ
2004年7月期世界の中心で、愛をさけぶ廣瀬亜紀TBS
2005年4月期あいくるしい真柴みちるTBS
2005年10月4日 - 6日赤いシリーズ2005『赤い運命』島崎直子TBS
2006年1月2日・3日里見八犬伝浜路TBS
2006年1月期白夜行唐沢雪穂TBS
2006年7月3日HERO特別編泉谷りり子フジテレビ
2006年10月期たったひとつの恋月丘菜緒日本テレビ
2007年7月期ホタルノヒカリ雨宮蛍日本テレビ
2008年1月期鹿男あをによし藤原道子フジテレビ
2008年4月期ROOKIES御子柴響子TBS
2009年3月21日・22日黒部の太陽滝山幸江フジテレビ
2009年5月 - 7月MR.BRAIN由里和音TBS
2009年8月25日ほんとにあった怖い話『怨みの代償』篠崎まゆみフジテレビ
2009年10月期JIN-仁-橘咲[† 1]TBS
2010年7月期ホタルノヒカリ2雨宮蛍[† 2]日本テレビ
2011年4月期JIN-仁- 完結編橘咲[† 3]TBS
2011年10月期南極大陸高岡美雪[† 4]TBS
2013年大河ドラマ・八重の桜新島八重[† 5]NHK