1904年、蔡元培および陶成章が中心となって、浙江省出身者を中心とする革命団体である光復会が上海にて結成された。設立には獄中の章炳麟が深く関与していたとされる。なお「光復」には清朝によって従属せしめられた中国で光り輝く中華を再度復するという決意が込められている。

1905年8月、宮崎滔天・頭山満・北一輝といった日本のアジア主義者の協力のもと、東京にて、光復会・華興会・興中会を統合した「中国同盟会」が、孫文を代表として結成された。章炳麟は亡命後ただちに入会し、その機関誌『民報』の主筆となって種族革命を鼓吹し、変法派梁啓超の『新民叢報（中国語版）』と論戦を展開した。またアジアにおける被侵略民族にも眼を向けてその団結を図り、亜洲和親会を発起した。しかしやがて章炳麟と孫文両者の革命の方向性、すなわち種族革命志向と西洋的な民権の確立への志向の相違が明確になると孫文派と疎遠となり、1910年に改めて光復会を立ち上げ、同盟会とは対立するようになる。
辛亥革命以降

1911年10月10日、武昌蜂起を起因として辛亥革命の成功を知った章炳麟は直ちに帰国した。その革命宣伝の功績により民国政府より勲一等が授与され、孫文・黄興とともに「革命三尊」と称されることとなった。しかし「革命軍興れば、革命党消さん」と述べて中国同盟会の解散を主張したり、中華民国連合会（後に統一党と改称）を組織したことが原因で孫文との意見対立が生じたため、袁世凱に期待を寄せるようになる。辛亥革命直後、孫文らの南京臨時政府と袁世凱の北洋軍閥との間で中華民国の主導権を巡る政争が行われた。争点の一つが首都問題であり、双方が自らの政治地盤への首都設置を要求した。さきの統一党は袁世凱を擁護して首都を南京ではなく北京に置くことを主張し、そのため章炳麟は高等顧問や東北籌辺使に任命された。しかし1913年4月、宋教仁が袁世凱によって暗殺される事件が発生されると、章炳麟は袁世凱より乖離、孫文側の勢力と合流し袁世凱打倒の活動に参加した。その後北京に戻ったところを袁世凱により逮捕され、3年間の軟禁と長女の自殺に遭遇しながらも袁世凱側に参与することはなかった。1916年に護法運動が発生すると、翌年章炳麟は北京を脱出してこの運動に参加、孫文の軍政府秘書長として広東省、雲南省、四川省、湖北省を転戦した。湖北から上海に帰り政界を引退した後は政体は中央集権よりも連省自治が望ましいとの主張をし、北洋軍閥及び孫文双方の統一に反対した。

1919年、パリ講和会議において山東における ドイツの権益が中国に返還されず日本に移譲されることが梁啓超によって知らされると、日本に抗議する学生運動が発生した（五四運動）。この運動に連動して「サイエンスとデモクラシー」を旗印に儒教批判を行い、また白話（口語）による文章の表現を主張する新文化運動が展開されたが、この時章炳麟は「国粋」・「尊孔読経」を唱え、且つ国共合作や「聯俄・聯共・扶助農工」政策に強く反対した。これは、章炳麟は中国共産党に強い忌避感を持っていたためである。そのため五四運動の代表的な論者からは白眼視され、かつて敵対した康有為とともに保守反動と批判された。

この頃、上海を訪れた日本人を客人としてしばしば迎えている。1921年には芥川龍之介と会談し（#逸話）、1930年には、後に中国語学の権威となる倉石武四郎を迎えている[1]。

なお、1913年には湯国梨と結婚している。湯国梨は、同時代の秋瑾や、孫文夫人の盧慕貞・宋慶齢（宋氏三姉妹）らとともに、辛亥革命期の列女・中国の女性運動家の源流として知られる[2]。
晩年

1931年に満州事変が勃発してからは、?介石の「安内攘外」（先に中共を鎮圧し、その後で日本を討つ）政策を批判し、「抗日救国」を唱えて日本への抗戦を積極的に主張した。また、五四運動の時とは異なり学生運動を擁護した。

1934年、蘇州に移住し、翌年には「章氏国学講習会」を起こして講学する一方、国学の保護を目的に雑誌『制言』を発行した。

1936年6月14日、69歳で死去。遺体は杭州市西湖南屏山の麓に埋葬された。現在その近くには章太炎紀念館が建っている[3]。
思想
康有為・梁啓超との論争

章炳麟の論敵は多いが、とりわけ論戦を交わしたのが、康有為・梁啓超ら変法派（保皇派）である。章炳麟の思想は彼らとの論争を通じて形成されてきた。
今文と古文

経学を思想基盤としていても、両者の学派は異なるため、自ずと思想も異なってくる。康有為は今文公羊学を、章炳麟は古文経学を奉じるが、両学派の傾向の相違は「公羊学派は六経を「経」（聖典）と見なし、左伝派は「史」（歴史）と見なす」と説明されることが多い。誤解を恐れずに言えば、公羊学の方がやや宗教的な傾向が強く、左伝派は「実事求是」を志向しているといえる。こうした傾向を最大限展開したのが、康有為の立憲改革論、それに対する章炳麟の「種族革命論」である。

康有為は、当時スタンダードとされた古文経学の経書『春秋左氏伝』が 前漢末・新の学者 劉?によって偽造されたものであって、今文公羊学にこそ孔子の真意が正しく伝えられていると主張した。さらに康有為は、孔子の真意とは伝統を維持保存するのにあるのではなく、むしろ改革こそが孔子の行わんとしたこと（孔子改制）であるとし、実は六経は孔子が周公旦に仮託して書いたものだ、という。いうまでもなくこの意見はマイナーなものであって、正統な経学とは言い難い。こうした突飛なことが言えるのは、康有為が考証の堅実な積み重ねに拠らずして「微言大義」に依拠しているからである。「微言大義」とは経書の僅かな字句に孔子の隠された真の意図が込められていると考え、それを読み取ろうとする解釈法である。