1878年（明治11年）、郡区町村編制法により県内に横浜区および久良岐郡・橘樹郡・都筑郡・西多摩郡・南多摩郡・北多摩郡・三浦郡・鎌倉郡・高座郡・大住郡・淘綾郡・足柄上郡・足柄下郡・愛甲郡・津久井郡の15郡が編成された（東京府に再移管された旧多摩郡域は東多摩郡となった）[34]。その後1893年（明治26年）4月1日には、西多摩郡・南多摩郡・北多摩郡が東京府へ再移管されたため[35]、現在の県域が確定する。その後1896年（明治29年）3月26日、郡制の施行に際して大住郡と淘綾郡が統合されて中郡となる。

近代には東京の外港都市となった開港場・横浜を中心に京浜工業地帯が形成され、商業・工業が発展した。

1923年（大正11年）9月1日の関東大震災（関東地震）では、小田原と三浦半島の直下が震源となったことから、大きな被害を受けた。また、当時としては珍しい大規模な都市計画が当時軍都であった相模原市で実施され、現在でも碁盤の目の道路などに名残が残る。

1938年（昭和13年）6月30日に台風接近に伴う豪雨があり死者45人以上、倒壊家屋全壊154戸、半壊208戸、床上浸水13589戸以上、床下浸水20191戸以上[36]。さらに9月1日にも台風接近があり死者4人、家屋全壊468戸、家屋半壊2931戸、床上浸水918戸以上、床下浸水4906戸以上[37]。

東京湾の入口を制する横須賀市に置かれた横須賀港は戦前から日本海軍最大級の軍港であったことから、第二次世界大戦中には、県民生活にも様々な制限が加えられた。例えば1944年（昭和19年）8月5日からは横須賀鎮守府の要請で横浜市の本牧以南から相模川河口東側にかけ、軍事上の理由から海水浴を制限[38]。自由に泳ぐことすらできなくなった。さらに戦況が悪化すると横浜市を始めとする沿海都市が空襲や艦砲射撃を受けるようになり、直接、生命や財産に危険が及ぶこととなった。横須賀・三笠公園の記念艦「三笠」

第二次世界大戦末期には、アメリカ軍の激しい爆撃が市街地や工業地帯に対して行われた。1945年（昭和20年）5月29日の横浜大空襲による3787人も含め、県内の空襲による死者数は6279人を数えた[39]。

第二次世界大戦後も、横須賀市には海上自衛隊自衛艦隊司令部やアメリカ海軍第7艦隊司令部が置かれている。また、相模原市・座間市に広がるキャンプ座間、綾瀬市・大和市に跨る厚木海軍飛行場、相模原市の相模総合補給廠、米軍相模原住宅など、神奈川県には現在沖縄県に次いで多くの米軍関連施設が存在する。これらの施設は2001年（平成13年）のアメリカ同時多発テロ事件により各施設に厳戒態勢が敷かれ、その後もセキュリティレベルは下がっていない。

2016年10月14日、障害者支援施設において起きた事件により再発防止のため「ともに生きる社会かながわ憲章」が制定された[40][注釈 8]。
人口

人口は1939年（昭和14年）に200万人、1956年（昭和31年）に300万人を超えて以後、ほぼ7年ごとに100万人ずつ増加していった。2012年（平成24年）6月1日現在では907万2471人と、全都道府県で第2位の人口となっている。また、2010年から2015年における人口増加率は東京、沖縄県、埼玉県に次ぐ第4位となっている。

合計特殊出生率は1.28と全国の1.37を下回っている（2009年）が、総人口はいまだ増加傾向にあり、特に横浜・川崎・相模原では都心回帰に伴って県内の市町村からの転入も多い。一方で、横須賀・三浦・小田原など東京通勤圏最外縁部に位置する市町では減少傾向にある。このため都市部への人口集中が進み、2012年（平成24年）現在、神奈川県民のうち約41%が横浜市民、約16%が川崎市民、約8%が相模原市民である。すなわち、県人口のおよそ3分の2が横浜市、川崎市、相模原市に集中していることになる。横浜市と川崎市は100万人を超える人口を有しており、100万人都市を2つ抱える都道府県は神奈川県が全国で唯一である[注釈 9]。その一方で、例えば三浦市では人口が5万人を割り込み、戸建て住宅の定住者に10万円の奨励金を交付する三浦市定住促進制度などを導入するなど、人口減が顕著になっている。