終戦後、戸田は日本正学館の通信教育と出版事業に取り組む傍ら、創価教育学会を「創価学会」に改め、組織整備を開始する。前身の創価教育学会は牧口の創価教育学を中心とした教職員による集まりであったのに対し、創価学会は日蓮正宗の信仰を中心に据え広く一般人を受け入れたため、会員数は増大した。

しかし、事業経営における戦前の主力だった算術書が学習指導要領の全面改正で無意味なものになり、事態打開のために参入した雑誌も売れ行きが低迷するなど、経営は悪化。1949年（昭和24年）10月、日本正学館は倒産する。戸田は東京建設信用組合を設立し営業を始めるが、多額の負債があるために今度は大蔵省から営業停止の命令を受け、破綻。1950年(昭和25年)8月24日、戸田は、創価学会理事長を辞任する。同年10月、大蔵商事（現：日章）を設立し、顧問に就任。

1951年（昭和26年）5月3日、東京・向島の常泉寺で式典を開き、後の大石寺65世法主堀米日淳臨席の下、第2代創価学会会長に就任する。
創価学会会長として

戸田は、事業家としての経験をもとに創価学会の運営を行った。戸田は就任演説において、7年間で75万世帯を折伏することを目標に掲げ、大規模な布教運動を行った[8]。しかし、強引な勧誘方法は各地で社会問題化した[5]。

日本全国に創価学会の組織を整備し、創価学会の政治進出を正当化する理論を説き、これは後の公明党の基盤となった[9]。戸田会長時代に雑誌『大白蓮華』や機関紙『聖教新聞』が創刊された。1954年（昭和29年）には国会や地方議会の選挙に学会員を出馬させ、政治進出を果たした。また、日蓮正宗の外護という創価学会本来の目的を果たすべく、大石寺への大講堂の建立・寄贈などを行った。宗門とは、第59世管長堀日亨、第63世管長秋山日満、第64世管長水谷日昇、第65世管長堀米日淳、第66世管長細井日達（会長在任当時は庶務部長・総監、戸田の没後に登座）らと良好な関係を築き、とりわけ第65世日淳とは縁が深かった。

酒好きで[10]、しばしば酒を飲んで酔っぱらいながら説法をしていた[11]。仏教には不飲酒戒があるが、日蓮系教団の教義では問題にならない（末法無戒）。

御本尊書写に関しては、「ただ御本尊の真似はしてはいけませんよ。 御本尊を書くことは法主様以外にはできないんだから。 それでこれをやると罰が出る。 御本尊を書いた者でろくな死に方をした者はいない。これだけは危ないからやるなよ。」と指導している[12]。また、和光社刊の『戸田城聖全集』には、「だからご法主猊下だけが、御本尊様をしたためることのできる仏様なのです。」とある[13]。しかし、聖教新聞社刊の『戸田城聖全集』では、「だから御法主上人だけが、御本尊様をしたためることのできる方なのです。」となっている[14]。「仏様」が「方」に書き換えられている。
大阪事件詳細は「大阪事件 (創価学会)」を参照

1957年（昭和32年）、参議院大阪府選挙区の補欠選挙をめぐって、青年部参謀室長池田大作と一部の学会員が選挙違反事件を起こす（大阪事件）。戸別訪問と買収の容疑で、青年部参謀室長池田大作、理事長小泉隆の最高幹部を含め、数十人が逮捕・起訴された。公判では創価学会最高幹部による指示の有無、証拠採用された自白の信用性が争われた。池田と小泉は無罪判決を得たが、2人以外の会員には有罪判決が下され、池田も拘留段階で戸別訪問と買収容疑を認め自白し署名したことから無罪判決を得るまで5年近い年月がかかっている。戸田は両幹部の無実を信じ擁護したものの、違反を犯した会員に対しては起訴後、即除名などの厳しい処分を下した[15][信頼性要検証]。
原水爆禁止宣言

1957年（昭和32年）9月8日、神奈川県横浜市神奈川区の三ツ沢競技場において開催された創価学会第4回東日本青年部体育大会「若人の祭典」において、いわゆる「原水爆禁止宣言」を発表する。

創価学会第4回東日本青年部体育大会「若人の祭典」（横浜市・三ツ沢グラウンド）で発表した。この宣言がマスメディアなどで報道されることはなかったが、戸田はこの宣言を遺訓として会員たちに託し、以後、創価学会が行っている、第二次世界大戦体験者の証言を集めて出版する「反戦出版」や、パネル展の巡回などの反核運動、反戦平和運動活動の淵源となる[要出典]。