小学校卒業後、跡見学園中学校・高等学校[9]に進学し、芸能活動を休止していたが[12]、同高校時代は演劇部の活動に熱中していた[4]。高校時代、学生演劇のコンクールで小原が通っていた高校としては初めて最終審査に残り、あの頃は東京都立九段高等学校が会場であったという[13]。高校時代は文芸部にも所属しており、生徒会長もしていた[18]。

同高校を卒業すると、自分と同じ法曹界に進ませたいという父親の期待に反して芸能界に入り、劇団の先輩の紹介でプロダクションに所属し、草創期の民放でテレビドラマの仕事を女学生役で始める[6][15][19][20]。所属事務所は、その後、劇団女優座[4][21]、テアトル・ジェンヌ[3]、プレーヤーズ・センター[21]、東京プロ[21]、りんどうプロ[22]、高松事務所[21]、青二プロダクション[21]の所属を経て、2018年4月30日をもって創業時から所属していたぷろだくしょんバオバブを退所、同年6月3日付けで81プロデュースへ移籍した[23]。当初は女優としてテレビドラマ、ラジオドラマに出演していた[6]。新劇を続けるつもりだったが、「テレビドラマもおもしろそう」と思った[19]。同時期には生放送時代で始まったばかりの吹き替えの仕事にも参加[15][16][19]。

1957年、TBSのテレビドラマ『キンピラ先生青春記』で女学生役で出演し、初レギュラーでもあるアメリカの映画『ソニー号空飛ぶ冒険』に、小林恭治、城達也と一緒にレギュラー出演していた[13][15]。当時は生放送で、ヘリコプター会社の秘書役を演じ、「こちらヘレン、応答どうぞ」と言って、スイッチの効果音まで入れていた[15]。その時は生放送だけにトラブルも多かったが、元々映画好きだったことから、この吹き替えの仕事が面白く仕方がなかったという[15]。結婚後、家庭を持つと子育ての時間のやりくりができる声優業に専念することになった[12][19]。好きだった映画の主人公を声で演じられるのが嬉しく、声優の仕事にのめり込んで行ったという[15]。
声優として

1950年代 - 1960年代は洋画の吹き替えに出演していたが、1960年代後半から、洋画と並行してアニメの仕事も増えていったという[24]。

『チキチキマシン猛レース』、『未来少年コナン』、『アルプスの少女ハイジ』、「タイムボカンシリーズ」など、多くの人気作品でレギュラーキャラクターを担当[8][24]。

1979年からは『ドラえもん』で、野比のび太を演じることとなり、高齢化に伴い、2005年に全面リニューアルされるまでの約26年間のび太役を務めあげた[24]。後任は大原めぐみ。

1988年頃より講演活動と童話の朗読活動を開始[10][20]。1998年からは『小原乃梨子の読み聞かせ講座』として全国展開した[19]。朗読の指導や読み聞かせの研究会に力を入れている[20][25]。
現在まで

2005年、第14回日本映画批評家大賞で、『ドラえもん』（テレビ朝日版）のオリジナルレギュラー陣（大山のぶ代、野村道子、たてかべ和也、肝付兼太の4人）とともに田山力哉賞を受賞[20]。さらに2006年11月、第11回アニメーション神戸で、同じくオリジナルレギュラー陣4人とともに特別賞を受賞[20]。2007年3月には東京国際アニメフェア2007で、同じくオリジナルレギュラー陣4人とともに第3回功労賞を受賞[20]。

2007年3月3日、第1回声優アワード功労賞を受賞[20][26]。

2013年3月2日、第7回声優アワードで森功至、大平透、岡本茉利と共に「シナジー賞（タツノコプロ50周年）」を受賞[27]。
人物・エピソード

趣味・特技は美術、クラシック音楽、バレエ鑑賞、ボールルームダンス、フルート、ハープ[8]、ゴルフ、バラ作り、読書[28]。

ウィンナ・ワルツを好んで聴き、しばしばウィーンを訪れるほどである。NHKの『N響アワー』にゲスト出演したこともあり（1999年7月11日放送）、司会の池辺晋一郎とは『未来少年コナン』で共演（小原は主人公のコナンを演じ、池辺が音楽を手がけた）している。

声優の仕事は体力と気力、その後は男の子役を演じるになってから「筋力も大事だ」と思い、朝食、昼食を食べたり食べなかったり、ガス欠の状態で仕事をしていた[24]。目眩がしてフラフラしており、「しっかり食べなきゃ動けない」、「1日24時間しかない」という当たり前のことがわからず、ハードなペースで動いていたため、結局事務所、周囲の皆に迷惑をかけてしまったという[24]。