1950年代から、『不二家の時間』で放送された『ラマー・オブ・ジャングル』の主役（ジョン・ホール）や『西部の男パラディン』の主役（リチャード・ブーン）など海外ドラマの吹き替えに勤しむ。以降は声優としてさまざまな媒体に数多く出演。

1963年に設立された日本放送芸能家協会（現：日本俳優連合）の設立発起人195名の一人であり[14]、実際に融資に応じた発起人83名のうちの一人でもある[15]。

80歳を超えても精力的に活動を続け、新海誠監督の『星を追う子ども』（2011年）や細田守監督の『おおかみこどもの雨と雪』（2012年）などのアニメーション映画、『ハリー・ポッターと死の秘宝 PART1』（2010年）や『ホビット 決戦のゆくえ』（2014年）といった劇場公開用の吹き替えに出演。しかし、晩年は足を悪くしており、2015年に収録した『小さな恋のメロディ』では座りながらの収録であった（この時87歳であった）[16]。

2017年12月19日、同年12月14日に死去したことが発表された。89歳没。死因は非公表。葬儀は近親者で済ませた[17]。第12回声優アワードでは、特別功労賞に代えて同年度に死去した声優として他の物故者とともにを顕彰された[18]。この席上では名前だけでなく、事務所プロフィールの写真と代表作[注 1]がスクリーンに映し出され、大木のサンプルボイスの一つ『ふしぎ工房症候群』（ふしぎ工房の老人）の音声が会場内で流された。
特色

アテレコ草創期から活動。キャリア最初期は主演が多かったが、後に脇へまわり重要な役どころを演じるようになった[19]。

声自体は太くないがしゃべり方に威厳があり、敵味方および役柄を問わず権力者を担当することが多い[19]。B級作品の出演では「威厳あるしゃべり方で映画の質を少しばかり上げることに貢献している」と評されることがあった[19]。

洋画ではランドルフ・スコットの西部劇、ロバート・デュヴァル、マックス・フォン・シドー、ジョージ・C・スコット、ロイド・ブリッジス、クリストファー・プラマー、シーザー・ロメロなどの渋い個性派やピーター・カッシング、クリストファー・リー、ヴィンセント・プライスなどの怪奇スターの吹き替えまで数多くの作品で担当している。

ディズニー作品ではアニメ、実写問わず吹き替えに起用されることが多かった。1977年劇場公開の『星の国から来た仲間』（デラニアン役）から2014年劇場公開の『ベイマックス』（フレッドの父親役）まで、49歳から86歳の長期間にわたりディズニーの吹き替えに携わった。大木が出演した『美女と野獣 ベルのファンタジーワールド』や『ターザン』、『ビアンカの大冒険』（ソフト版）で制作監修を務めた当時ディズニー・キャラクター・ボイス・インターナショナルの岡本企美子[20]は、大木が亡くなった際に「上品で重厚で知的な演技をありがとうございました。大木さんが出るだけでその作品に安定が生まれました。」とツイートしている[21]。

アニメ・ゲームにおいては、前記のように権力者を担当することが多く主役を演じる機会がなかったが、80歳を過ぎた2014年に発売されたゲーム『レオズ・フォーチュン』（レオ・ポンド役）や、2016年に公開された劇場アニメ『planetarian ?星の人?』（星の人役）においてそれぞれ主人公を演じた。
人物

趣味は書道。大木の妻は書道教室を開いており、ミュージシャンの川久保秀一がかつて通っていた[4]。

オペラ（イタリアオペラ）に造詣が深く、その知識も豊富なものであった[22][23]。