1938年からは新規に設立された宝塚映画にも出演。時局悪化で閉鎖される1941年までに『軍國女學生』、『山と少女』、『雪割草』、『南十字星』などの作品に出演した[32]。古川ロッパ一座『我が家の幸福』出演時（1942年）。左から高杉妙子、園井、古川ロッパ。

1942年1月には、東宝の高峰秀子と共に古川ロッパ一座の舞台へ客演[33]。場所は、東京「日比谷の有楽座」で[34]、これは東京宝塚劇場社（東宝の前身）の運営劇場だった。それでも当時、宝塚の現役生徒初の外部出演として話題となった[35]。抜擢したのはロッパ一座の劇作も行っていた菊田一夫で、園井が宝塚で1940年に出演した『赤十字旗は進む』（菊田作）での芝居を非常に気に入っていたことによる[35]。このころ、園井はすでに新劇への転向を志しており、吉岡重三郎（東京宝塚劇場社長）から「あなたは築地[注 3]のような芝居をやりたいということですが、それも一案ですが、当分ロッパの舞台で続いてやられてはどうかと思う」との書簡を受け取っている[36]。しかし結局、同年主演した『ピノチオ』（4?5月：宝塚大劇場、8?9月：東京宝塚劇場）を最後に、園井は宝塚を退団する。同作で脚本を担当した内海重典は、園井が主演に抜擢されたことに「驚いた」と述懐しているが[37]、これはもともと春日野八千代に振られていた役で、園井の退団意志を知っていた春日野が劇団に掛け合い、役を譲ったのだとも伝えられている[38]。内海重典の妻、内海明子（元宝塚歌劇団・加古まち子）によれば劇団は園井の退団に反対していたが、退職金を辞退しての強行退団であった[39]。

『無法松の一生』への出演『無法松の一生』スチル。「松五郎」役の阪東妻三郎と。子役は沢村アキオ。

1943年、園井は当時最大級のスターであった阪東妻三郎の相手役・「吉岡夫人」役として、映画『無法松の一生』に出演する。吉岡夫人役には当初水谷八重子、次いで入江たか子が候補として挙がっていたが[40]、両名の所属会社はこれを断り、代わって候補となった小夜福子も妊娠中で出演不可との返事であった。制作側は「あまり動かない役だから、ともかく一度お会いしたい」と食い下がり、後日設けられた両者の面会の場で、小夜はすでに大きくなった腹を見せた上で「私よりぴったりだと思う」と園井を紹介。このとき園井はアスピリン中毒で口周りに湿疹を生じたためマスク姿で、監督の稲垣浩が別室に連れだしてマスクを取るよう促したが、園井は「この顔を見られるぐらいなら、もうお断りします」と涙ながらに拒否し、完全な顔合わせのないまま、小夜の言葉を信じて起用が決まった[41]。

撮影に入ると園井は顔合わせの頼りなさからは打って変わって真摯に役作りに取り組み[41]、「松五郎」役の阪東ともども、撮影中以外にも役に入りきっていたという[42]。この時、吉岡夫人の息子・敏雄の幼少期を子役として演じたのは沢村アキオ（のちの長門裕之）だったが、結婚するならば園井のような女性がいいと言っていた[10]。稲垣は、その後の新作の出演も園井に打診しているが[43]、後年、当時を振り返る際には「彼女は芸達者ではなく、芸熱心だった。役の人になりきるという基本をしっかり身につけた人だった」等と評している[44]。

完成した『無法松の一生』は検閲により約10分間に相当するフィルムに鋏が入れられてしまったが、稲垣が「こんなにほめられていいのかしらと思うぐらい」[45]の好評を博し、園井の名も映画スターとして一躍全国区のものとなった[3]。当年の興行収入ランキングでは黒澤明の初監督作品『姿三四郎』を上回り、『伊那の勘太郎』に次ぐ第2位の成績を挙げた。稲垣は試写後の手紙で「何か貴女に適当な役があった場合は、また飛んでいくかも知れません。映画にはこりごりでも、せめて僕のモノには出てほしい」と綴っている[41]。