キューバ危機によって、世界各国にかつてないほどの混乱を招いた。国連では緊急安保理特別会合が午後に開かれ、ウ・タント事務局長は、米ソ両国に書簡を送り自制を求め、核戦争（第三次世界大戦）勃発へのエスカレーションは回避された。この一連の危機の経験は後世の核戦争回避への大きな教訓とされ、2つの国の政府首脳間を結ぶ緊急連絡用の直通電話ホットラインがソ連とアメリカ間に初めて設置された。そして翌年8月に部分的核実験禁止条約が締結された。

1964年、第1回国連貿易開発会議（UNCTAD）が開かれ、そこで途上国による77ヶ国グループ（G77）が結成された。77ヶ国グループは、その後も構成国を増やし、国連での投票等で一致した行動をとることによって先進国に対抗する大きな力を有するに至っている[41]。

ウ・タント事務総長も、非同盟主義に共鳴する立場から、冷戦下において東側（共産主義）と西側（資本主義）が持つイデオロギー性を批判し、1965年から1975年間に行われたベトナム戦争をめぐってリンドン・ジョンソン米大統領と距離を置くとともに、途上国の開発の問題を訴えた[42]。また、ベトナム戦争中のアメリカ軍の非人道的な出来事（クラスター爆弾、ナパーム弾、枯葉剤を使用）により、世界がアメリカ合衆国への不信感が際立った。同時期、非同盟諸国を中心に英仏などの西側、ソ連などの東側の賛成も得てアルバニア決議が採択されて中華民国が追放され、同国と対立する中華人民共和国に常任理事国が交代した。

彼の任期中には、1963年に初の核軍縮条約である部分的核実験禁止条約（PTBT）が署名され（同年発効）、1968年に核不拡散条約（NPT）が総会で採択される（1970年発効）など、核軍縮への取り組みも始まった。また、彼は宇宙船地球号を掲げて[43]地球環境問題にも取り組み、アースデーの制定と後の国連人間環境会議の開催決定や国連環境計画（UNEP）設立決定に関わる[44][45][46]など国連は新しい任務を負うこととなった。

1972年から1981年までの第4代事務総長クルト・ヴァルトハイム（オーストリア出身）の任期中には、1973年の第四次中東戦争とそれに対する第二次国連緊急軍（UNEF II）の派遣、キプロス問題の再燃などがあった[47]。ゴラン高原方面については、1974年より国際連合兵力引き離し監視軍（UNDOF）が設置された。

1973年には国際連合大学が日本の東京都・渋谷区に、1980年には国連平和大学がコスタリカに大学を設立、両大学は国連システムおよび国連加盟国のシンクタンクとしての機能を持つ。社会経済開発分野では、南北問題も深刻化し、石油輸出国機構（OPEC）による石油禁輸（オイルショック）、1974年の国連資源特別総会の開催に見られるように資源ナショナリズムが高揚した。1981年のカンクンでの南北サミットでは事務総長の努力にもかかわらず南北関係が好転しなかった[47]。

1982年から1991年までの第5代事務総長ハビエル・デクエヤル（ペルー出身）の任期中には、イラン・イラク戦争、アフガニスタン紛争、ナミビア内戦、アンゴラ内戦などがあり、国連のあっせん・仲介で停戦など一定の成果が上がった[48]。1982年には先住民作業部会が設立されるなど先住民の人権及び基本的な自由の促進と保護を重視されるようになった。1988年には将来的な米ソの核戦争回避を行うために中距離核戦力全廃条約を締結した。1989年にはベルリンの壁崩壊による東ドイツの崩壊とドイツ連邦共和国によるドイツ再統一、東欧革命などの一連の出来事によって冷戦の終結した。

1991年7月には共産主義国の国際軍事同盟のワルシャワ条約機構が解散、12月にはソビエト連邦の崩壊によって独立した独立国家共同体（CIS）、バルト三国の国家が国連に加盟した。東側諸国の影響力低下により、事実上のアメリカ合衆国一強時代となった。また、ソビエト連邦（ロシア・ソビエト連邦社会主義共和国）の後継国としてロシア連邦が常任理事国になった。安保理の平和維持機能が復活し、1991年の湾岸戦争では安保理の武力行使容認決議に基づき多国籍軍が派遣された[48]。

1992年から1996年までの第6代事務総長ブトロス・ガリ（エジプト出身）の任期中には、カンボジア、ソマリア、ルワンダ、ボスニア（旧ユーゴスラビア）、モザンビークなどに次々PKOが派遣され、ガリ事務総長が1992年の『平和への課題』と題する報告書で訴えたとおり、PKOに平和執行部隊としての機能も期待された。しかし、一定の成果を上げたカンボジアやモザンビークと異なり、ソマリア、ルワンダ、ボスニアではPKOは十分な役割を果たすことができなかった[49]。

社会経済開発の分野では1992年、リオデジャネイロで環境と開発に関する国際連合会議（地球サミット）が開かれ、「持続可能な開発」の理念が普及した。1994年、国連開発計画（UNDP）が年次報告書で「人間の安全保障」という理念を提唱した。その他には1996年9月に包括的核実験禁止条約が国際連合総会によって採択されたが、未だに発効してない。朝鮮民主主義人民共和国（北朝鮮）は核拡散防止条約からの脱退を表明したことで国連安保理が北朝鮮への制裁を検討する事態となった。
21世紀第7代事務総長を務めたコフィー・アナン。