元々病院嫌いだったため定期検診を受けていなかった所、2008年10月に急に胃の調子が悪くなった。翌11月に診察を受けて早期の大腸癌が発見され入院し[8]、がんの摘出手術を受けて1か月間静養ののち同年末から仕事に復帰し、その後は抗がん剤治療を受けながら俳優活動を続けた[3]。しかし、がんが発見された時点で既に末期の状態にあり、余命宣告がなされていたことが没後明かされた。

2011年7月19日午前9時35分、腸閉塞と肺炎の併発のため東京都内の病院で死去[9][10]。遺作は自らが企画し、映画化を進めた『大鹿村騒動記』（死去3日前の7月16日に封切）。2011年7月11日に都内で行われた同映画のプレミア試写会で、長女が押す車椅子で登壇した姿が公での最後となった。

葬儀・告別式は同年7月22日に東京都港区の青山葬儀所で営まれ、2,000人の弔問客がその死を悼んだ[3]。喪主は長男・喧太が務め、弔辞は石橋蓮司と石橋冠が読んだ[11]。告別式では原田が生前愛飲していた日本酒が蔵元の協力により参列者に振舞われ、出棺の際は佐藤浩市、江口洋介ら原田の「門下生」によって棺が担ぎ出された後、品川区の桐ヶ谷斎場で荼毘（だび）に付された。

日本政府は原田の映画界への貢献などを多とし、8月9日の閣議で旭日小綬章を授与することを決定した[2]。その際に没年齢が所属事務所の発表では71歳だったのに対して戸籍上は70歳になることも併せて判明した[2]。また、映画雑誌『キネマ旬報』が創刊95周年を記念して実施したアンケート企画「オールタイム・ベスト日本映画男優・女優」では男優部門で第6位に選ばれた[12]。
人物
生い立ち

父は、日本人形作りの職人だった。戦時中だったため原田が生後まもない頃に栃木県に疎開し、小学4年生までそこで過ごす[3]。この頃は浪曲や落語が好きで、東京に戻ってからは美空ひばりを真似て歌った。ほどなくしてジャズに目覚め、当時戦争による焼け跡のバラックに住んでいたため、将来はプロのジャズシンガーになって新しい家を建てるのが夢だった。しかし中学時代にラジオ局主催のジャズののど自慢大会に出場し、本選に進出したがティーブ・釜萢(かまやつひろしの父）に鐘一つの評価で落とされたとのこと[3]。

その後父に厳命されて本所工業高校に進学したが、元々機械が苦手だったため成績はオール1だった。これがもとで対人恐怖症になり好きな登山で気を紛らわしていたが、ある日演劇部の同級生から入部を勧められ対人恐怖症を克服するつもりで演劇を始めた。高校卒業後は、「銀座で働きたい」との考えがあったことからその一心で農業機械の会社に就職するも、約一年半で退社[3]。
俳優座時代

その後俳優座に入団したが　本人によると「入団試験の前日に胃痙攣を起こしたが、試験当日の課題でたまたま「失意落胆の演技」をするよう言われ、体調が万全でない中演じると、その様子がうまい具合に評価されて合格できた」と語っている[3]。

1968年に芝居の中で狂人の役を演じることになったが、役作りにのめり込むあまり苦悩した。その頃出会った俳優座制作部の1人の女性職員から「狂ったっていいじゃないの」とアドバイスをされたことで、とにかく思い切って演じることの大切さに気付かされた[注 3]。この出会いがきっかけで彼女と親しくなり、1970年に長男・喧太ができて結婚(今で言う“できちゃった婚”)した[3]。
遺作映画『大鹿村騒動記』

NHKドラマ『おシャシャのシャン!』(2008年1月放送)のロケで長野県の寒村・大鹿村に訪れると、そこで観た大鹿歌舞伎に大変感激した。「あれこそ日本芸能の原点だ」と思った原田は、何としてもこの村歌舞伎を自分の手で映画化し主役を演じることを強く望むようになる[3]。

古希を迎えた2010年、阪本順治監督との次回作の映画について、原田は持参した大鹿歌舞伎に関する大量の資料を見せて打ち合わせに臨んだ。その結果『大鹿村騒動記』の製作が決まり、翌11月に約2週間の大鹿村ロケを敢行し作品を完成させた[3]。

2011年7月11日に開かれたプレミア試写会の会見では車椅子で登場し、「この少し前に腸閉塞と誤嚥性肺炎を発症。さらに腰部脊柱管狭窄症を悪化させ、喉にも炎症を起こす満身創痍（そうい）の中、本人の強い意志で参加」と説明されたが、実際は癌が進行・転移して既に歩行もままならない状態にあった。試写会あいさつでは同作の共演者にして友人の石橋蓮司が原田のメッセージを代読。観客の喝采を浴びる中、原田が感極まって涙をぬぐう場面もあった[13]。同作品で日本アカデミー賞最優秀主演男優賞を受賞し、授賞式が行われた2012年時点で故人に同賞が贈られたのは初めてのことだった[3]。
映画の味方

原田が亡くなった際、荒戸源次郎は彼を評して「一言で言うと、映画の味方だった数少ない人。映画にとりつかれ、いい映画を作りたい一心でした。普段はおだやかだけど、仕事場ではとても怖い人でしたから、かけらでも手を抜けなかった」と語った[14]。

中上健次『日輪の翼』を、原田芳雄監督で映画化する計画があった。中上自身による脚本の第一稿もでき上がっており、その後、手直しを経て映画化に取り掛かる計画だった。1992年の中上健次の死で頓挫を余儀なくされたものの、その後も原田芳雄は映画化を諦めず、2008年当時のインタビューでは「今は迂回しながら怠け心に鞭打っているところです。今、あと何年位ということは言えませんが、必ずやる」と語っていた[15]。
対人関係

石橋蓮司は、1974年の映画『竜馬暗殺』で原田と初共演し[注 4]、同世代でとても馬が合ったことから飲み友達となった。それ以降、原田の遺作となった『大鹿村騒動記』まで何度も共演することとなった。後年石橋は、「芳雄は役者仲間の中でも抜群の感性を持っていた。だからどんな役でも自由に演じることができた。そこには計算などは微塵もなく天性の才能だった」と評している。ちなみに原田も生前、長女から「お父さんにとって一番すごい役者は誰？」と聞かれた時に「石橋蓮司」と答えておりお互いにその才能を評価していた。原田の死後、石橋は「芳雄は肉体を通して“思想”を表現していた。あんな役者はもう出ないだろう」と評している。[3]。

松田優作は、同じく『竜馬暗殺』で竜馬の元恋人の弟役を演じた。デビュー前から松田は、原田の大ファンで、9歳年上の彼を「兄貴」と呼び慕っていた。原田もまた松田の演技に心を捕まれ、「優作とは前世からの縁だ」と言ってかわいがっていたという。生前松田は、原田家の裏の家を借りて住んでいた時期があるとのこと[3]。

阪本順治監督は、原田の才能に惚れ込み、『どついたるねん』から遺作の『大鹿村騒動記』までの計7作品で起用した。後年阪本は、「最初の作品では芳雄さんの演技を信じて彼にお任せしたら、『オレには演技指導しないのか』と毒づかれました。しかし、その後公私に渡って多くのことを教えてもらいました」と語っている。2010年に映画の次回作について原田と打ち合わせをした阪本は当初ハードボイルド物を構想していたが、原田の「大鹿歌舞伎を題材にした映画を作りたい」という並々ならぬ熱意に押されて『大鹿村騒動記』を制作することとなった[3]。原田の死後、阪本は「芳雄さんと撮影すると絶対に雨が降らなかった。今でも芳雄さんの遺影を自宅に飾り、もう一枚の写真を普段は手帳に挟み、撮影時にはその写真を脚本に挟んでいます。『芳雄さんに認めてほしい』という気持ちで映画を撮っているのです」と語った[3]。
私生活
鉄道

アウトロー的な風貌に似合わず、実は乗る・見る・作ること全てにおける大の鉄道ファンとしても知られる。子供の頃から都電育ちなこともあり、“電車好き芸能人の先駆け”とも言われている[3]。同じく鉄道ファンであるタモリが司会を務める『笑っていいとも!』の「テレフォンショッキング」にゲスト出演するたびに鉄道ネタで盛り上がるほど思い入れは深かった（総出演回数は15回）。