海賊「麦わらの一味」戦闘員[注 1]→剣豪。異名は「海賊狩りのゾロ」。「最悪の世代」の一人。「東の海（イーストブルー）」のシモツキ村出身。ルフィの最初の仲間。両手の二刀に加え、三本目の刀を口にくわえて振るう「三刀流」の剣士。「覇王色の覇気」の持ち主。一人称は「おれ」。

一味の中ではルフィに次ぐ主力で、敵組織のナンバー2や剣士を相手にすることが多い。海軍や他の海賊団からは一味のナンバー2として認識されており、スモーカーは「(ルフィの)相棒」、バルトロメオは「副船長」と見なしている。また、一味の中で唯一、ルフィの義兄であるエース・サボの両名と顔を合わせている。
容姿

短く刈った緑色の頭髪、左耳に3つ付けた雫型のチャームを下げた金のピアス、腹巻が特徴。左胸から右腹部にかけてミホークとの戦いで斬られた傷、両足首にリトルガーデンで拘束から逃れるために自らの足を切断しようとした際の傷があり、新世界編からは左目にも傷がある[注 3]。なお、ゾロの容姿と剣の所作は、大叔父(フリコの弟)でワノ国の鈴後の大名であった霜月牛マルと瓜二つである。強敵と勝負する際には気合を入れるため、普段は左腕に巻いている黒手拭を頭に巻くことがある。一般的な武士とは逆に、刀を腰の右側に挿している[注 4]。また、刀を口にくわえながらでも話せる[注 5]。
性格

クールでストイックな武士道精神の持ち主。皮肉屋だが、根は心優しい性格。極度の方向音痴で、方角の概念すら理解しておらず[注 6]、仲間が目を離すとすぐにどこかへ行ってしまう。仲間からはゾロを一人で行動させることを避けられているものの、本人にその自覚は一切なく、はぐれても仲間を迷子扱いにする。無骨で力づくで物事を解決する傾向が強いが、頭も切れる[注 7]。

ルフィの言動への理解は深く、彼を船長として立てて時に厳しく支えながらも、その決断には絶大な信頼を置いている。一味が窮状となった場合は、ゾロの冷静で峻厳な姿勢が一味の引き締め役となることもある。

軟派なサンジとは犬猿の仲で、相性の悪さからいつも喧嘩をしており、サンジからは「マリモヘッド」「クソ剣士」「迷子マリモ」などと渾名を付けられている一方、ゾロもサンジに「エロコック」「眉毛」などと言い返している[注 8]。だが、戦闘に関する互いの実力は認め合っており、非常時の呼吸は抜群に合っている。また、よく単独行動をとるサンジに苦言を呈することがあるが、同時に気にかけてもいる。サンジほどではないが女性には甘いところがあり、本人も「斬りたくないものはある」とそれを認めている。
信条

「世界一の剣豪になる」という野望のために強さを求道している。強敵や死線も己を高めるものとして好んで挑む。苦戦を経験するたびに「自分が強かったら乗り切れた」と反省するなど、一切の妥協もない武士道精神を持ち、「背中の傷は剣士の恥だ」として、己の命よりも信念を貫くことを優先する。また、自分が海賊の一員であることを自覚しており、ルフィと同じくヒーローとして扱われることは嫌がる[注 9]。
その他

船内では鍛錬を積んでいるか、寝ていることが多い。後者に関しては、船外でもよくその光景が見られ、滅多なことでも中々起きない。サニー号に置いてある本は、武術の本や武器図鑑、高額賞金首の手配書集などである[30]。

酒好きで、一味ではナミと並ぶ酒豪。酒の強さは一味内で2番目[31]。ルフィが傘下に強引に"交わされた”「子分盃」は、ゾロが全て飲んでしまっていた。

名前の由来は、実在の海賊フランシス・ロロノア（フランソワ・ロロネー）[1]。キャラクターの原型は読み切り作品『MONSTERS』の主人公・リューマで、ゾロがパンクハザード編で竜を倒した場面は『MONSTERS』でリューマが竜を倒した場面と似た構図になっている[32]。

担当声優の中井和哉とウソップ役の山口勝平の対談によると、ゾロ役はスタッフの満場一致で決まったとのこと[33]。
関係者
霜月くいな
ゾロの幼馴染であり、生涯一度も勝てなかった少女剣士。ゾロより少し年上。道場一番の実力者だったが、くいな自身は女である自分では成長に限界があり、世界一の剣豪になることはできないと悩んでいた。その悩みをゾロに打ち明け、ゾロとどちらが世界一の剣豪になるか勝負と約束するが、その翌日に事故死してしまう。くいなを喪ったゾロは、天国にいる彼女まで名前が届くような世界一の剣豪を目指すという野望を抱く。