マサチューセッツ州ボストン出身。ユダヤ系ウクライナ移民の家庭に生まれる[2]。8歳のとき、ボストンのボウディン劇場で映画『ノートルダムのせむし男』を観る。そこでチャールズ・ロートン演じるカジモドに感情移入をしたのが、役者になるきっかけだったとしている。のちにボストンカレッジを中退してカリフォルニアへ移り、役者として生活するようになる。『キッド・モンク・バローニ』で映画俳優として主演デビューする。

アメリカのSFテレビドラマシリーズ『スタートレック』に登場するバルカン人、Mr.スポック役の俳優として有名である。『スタートレックIII ミスター・スポックを探せ!』と『スタートレックIV 故郷への長い道』では監督、『スタートレックVI 未知の世界』では原作・製作総指揮も務めている。『スパイ大作戦』では第4シーズンと第5シーズンにグレート・パリス役でレギュラー出演もしている。人気シリーズ『刑事コロンボ』15話「溶ける糸」では冷酷な犯人役を演じている[3]。TVシリーズ以外の作品としては1978年の『SF/ボディ・スナッチャー』での出演が知られる。優れた演技者でもあり、監督としても、数多くの作品でメガホンを取った。2011年フェニックスコミコンにて

2010年4月21日、俳優業引退を発表[4]したが、2011年の『トランスフォーマー/ダークサイド・ムーン』で復帰した[5]。また、テレビドラマ『FRINGE』の第4シーズン最終話（2012年5月放送）などにもゲスト出演している。2013年に公開された『スター・トレック イントゥ・ダークネス』が最後の出演作品となった[6]。

2014年に、30年以上喫煙をやめていたが慢性閉塞性肺疾患（COPD）と診断されたことをツイッター上で表明した[7]。2015年2月19日、COPDによる胸の痛みが原因でロサンゼルス市内の病院に搬送され[8]、同月27日朝には自宅において83歳で死去した[9][10]。人生最期のツイートは2015年2月23日の“A life is like a garden. Perfect moments can be had, but not preserved, except in memory. LLAP”（人生は庭園のようなものだ。ときに完璧な瞬間があっても、それは束の間で、思い出に残るのみ。長寿と繁栄を）だった[11]。
家族

ユダヤ系ウクライナ系アメリカ人のニモイは2度の結婚歴があり、1954年に女優のサンドラ・ゾーバーと結婚、アダム・ニモイとジュリー・ニモイを儲けたが、1987年に離婚した。1988年に映画監督マイケル・ベイの従姉妹で女優のスーザン・ベイと再婚した。