アニストンとの離婚危機の間、『Mr.&Mrs. スミス』の共演であるアンジェリーナ・ジョリーとの接近がメディアで注目を集めた[133]。ピットは、不貞の噂を否定しつつ、セットでジョリーと「恋に落ちた」ことを認めた[134]。アニストンが離婚を申請してから1か月後の2005年4月、パパラッチによりケニアのビーチでピットとジョリーと彼女の息子のマドックスらしき姿が写され、両者の関係の証拠であるとマスコミに解釈された[135]。夏になると2人で居る姿は頻繁に目撃され、芸能メディアではこのカップルは「ブランジェリーナ(英語版)」と呼ばれた[136]。2006年1月11日、『ピープル』誌にてジョリーは初めて自らの関係を公に認め、ピットの子供を妊娠していることを明かした[137]。
2006年10月、『エスクァイア』誌のインタビューにて「この国で結婚したいと思った誰もがきちんと結婚できるようになったらアンジーと僕は結婚を考える」と、アメリカの全ての州で同性婚ができるようになるまで結婚はしないことを述べた[138]。彼は2009年8月[139]と2011年7月に繰り返しこの姿勢を明かしている[140]。2010年2月、ピットとジョリーは両者の破局を伝えたイギリスの『ニュース・オブ・ザ・ワールド』紙を名誉棄損で提訴した[141]。
2012年4月13日、アンジェリーナ・ジョリーと交際7年目にして正式に婚約したと彼の代理人が明らかにした[142]。結婚式の日程などは決めず約2年の婚約期間を経て、2014年8月23日に南仏プロヴァンスに二人が所有するシャトー・ミラヴァルの教会で挙式し正式に夫婦となった[143]。2016年離婚を申請した。
子供.mw-parser-output .ambox{border:1px solid #a2a9b1;border-left:10px solid #36c;background-color:#fbfbfb;box-sizing:border-box}.mw-parser-output .ambox+link+.ambox,.mw-parser-output .ambox+link+style+.ambox,.mw-parser-output .ambox+link+link+.ambox,.mw-parser-output .ambox+.mw-empty-elt+link+.ambox,.mw-parser-output .ambox+.mw-empty-elt+link+style+.ambox,.mw-parser-output .ambox+.mw-empty-elt+link+link+.ambox{margin-top:-1px}html body.mediawiki .mw-parser-output .ambox.mbox-small-left{margin:4px 1em 4px 0;overflow:hidden;width:238px;border-collapse:collapse;font-size:88%;line-height:1.25em}.mw-parser-output .ambox-speedy{border-left:10px solid #b32424;background-color:#fee7e6}.mw-parser-output .ambox-delete{border-left:10px solid #b32424}.mw-parser-output .ambox-content{border-left:10px solid #f28500}.mw-parser-output .ambox-style{border-left:10px solid #fc3}.mw-parser-output .ambox-move{border-left:10px solid #9932cc}.mw-parser-output .ambox-protection{border-left:10px solid #a2a9b1}.mw-parser-output .ambox .mbox-text{border:none;padding:0.25em 0.5em;width:100%;font-size:90%}.mw-parser-output .ambox .mbox-image{border:none;padding:2px 0 2px 0.5em;text-align:center}.mw-parser-output .ambox .mbox-imageright{border:none;padding:2px 0.5em 2px 0;text-align:center}.mw-parser-output .ambox .mbox-empty-cell{border:none;padding:0;width:1px}.mw-parser-output .ambox .mbox-image-div{width:52px}html.client-js body.skin-minerva .mw-parser-output .mbox-text-span{margin-left:23px!important}@media(min-width:720px){.mw-parser-output .ambox{margin:0 10%}}が望まれています。
2006年5月にナミビアでアンジェリーナ・ジョリーとの間の実娘、シャイロ・ヌーベルが誕生した。2008年7月12日にはフランス南部のニースで男児(ノックス・レオン)と女児(ヴィヴィアン・マーシェリン)の双子が誕生した[144]。 この節は検証可能な参考文献や出典が全く示されていないか、不十分です。出典を追加して記事の信頼性向上にご協力ください。(このテンプレートの使い方)
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