アカデミー賞助演男優賞を『スパルタカス』（1960年）と『トプカピ』（1964年）の2作品で獲得した。ゴールデングローブ賞の助演男優賞も『クォ・ヴァディス』（1951年）で獲得している。1957年と1967年、1970年にエミー賞を受賞している。

1952年から1955年にかけてBBCのラジオ・コメディにも出演し、とても愛されるキャラクターを演じた。また、テレビでも巧みな話術でお茶の間の人気者になった。博識な語学力を生かし、ドイツ人から見た英国人などのようにとてもユーモアにあふれたジョークを連発していた。また、文壇界でも活躍しており、長編小説を3作、短編集も2冊出版している。1969年には得意のドイツ語を生かしてハンブルク歌劇場上演のオペラ『魔笛』を演出、これは映画形式でフィルム撮影され（映像演出ヨアヒム・ヘス）出演者が桁外れに豪華なこともあって今なおDVDなどで親しまれている。

1969年から亡くなるまでの間、ユニセフの友好親善大使と基金発案者を兼務していたが、これは明るいキャラクターと人を笑わせる話術の賜物であった。1991年から世界連邦運動の推進委員を務めていたほか、中華人民共和国のよき理解者であった。2000年には、「人々は、人権をあまり尊重しない中国（政府）のやりかたにイライラしている。しかし、あれだけの膨大な人口を抱えていれば、人権に対して同じ態度をとるのは極めて難しい」と、ダラム大学の講演で述べている。

ほかにドキュメンタリーへの出演や司会役・インタビュアーも多く、1984年10月31日にはインドのデリーでインディラ・ガンディー首相へのインタビュー中、彼女の暗殺（英語版）現場に居合わせたこともある。

1968年から1974年までダンディー大学のレクターに就任した。1969年にはダンディー大学から名誉法学博士号を授与されている。また、1990年にはナイト爵を授けられた。1992年かはら2004年に逝去するまでダラム大学の総長を務めた。ダラム大学は、総長としてのユスティノフの貢献を讃えて、その大学院生用のカレッジであるグラデュエート・ササイエティをユスティノフ・カレッジという名称に2003年に変更した。さらにベルギーのブリュッセル自由大学(VUB)からも名誉博士号を授けられている。最晩年は世界連邦運動の会長を務めた。

1960年代に英国での高所得者への重い所得税のためにスイスに移住した。2004年に晩年を過ごしたスイスで心臓疾患により亡くなった際には、国連総長のコフィー・アナンの代理として、ユニセフの理事キャロル・ベラミーが弔辞を述べた。遺体は、ニヨンのブルサン墓地に埋葬されている。
主な出演作品

公開年邦題
原題役名備考
1942わが一機未帰
One of Our Aircraft Is Missing司祭
1944最後の突撃
The Way Aheadリスポリ脚本・出演
1951極楽ホテル
Hotel Sahara
クォ・ヴァディス
Quo Vadisネロゴールデングローブ賞 助演男優賞 受賞
1954エジプト人
The Egyptianカプタ
騎士ブランメル
Beau Brummellプリンス・オブ・ウェールズ
1955俺たちは天使じゃない
We're No Angelsジュールズ
1956歴史は女で作られる
Lola Montesサーカス団長
1957スパイ
Les Espionsマイケル
1960スパルタカス
Spartacusレンチュラス・バタイアタスアカデミー助演男優賞 受賞
サンダウナーズ
The Sundownersルパート
1961びっくり大将
Romanoff and Juliet将軍監督・製作・脚本・出演
1962奴隷戦艦
Billy Budd[1]エドウィン・フェアファクス・ヴェラ監督・製作・脚本・出演
1964トプカピ
Topkapiアーサー・サイモン・シンプソンアカデミー助演男優賞 受賞
1965レディL
Lady L監督 /脚本
1967危険な旅路
The Comediansマヌエル・ピネダ
1968黒ひげ大旋風
Blackbeard's Ghost黒ひげ
1972HAMMERSMITH IS OUTドクター監督・出演
ベルリン国際映画祭 銀熊賞(芸術貢献賞) 受賞
1973ロビン・フッド
Robin Hoodプリンス・ジョン／キング・リチャードアニメ映画、声の出演
19762300年未来への旅
Logan's Runオールドマン
マタクンベの黄金
Treasure of Matecumbe
1977ナザレのイエス
Jesus of Nazarethヘロデ大王テレビ・ミニシリーズ
男と女のアヴァンチュール/紫のタクシー
Un taxi mauve
Oh!外人部隊
The Last Remake of Beau Geste
1978ナイル殺人事件
Death on the Nileエルキュール・ポワロ
バグダッドの盗賊
The Thief of Baghdadテレビ映画
1979アシャンティ
Ashantiスレイマン
1980オリエンタル探偵殺人事件
Charlie Chan and the Curse of the Dragon Queenチャーリー・チャン
1981マペットの大冒険/宝石泥棒をつかまえろ!
The Great Muppet Caperトラック運転手
1982地中海殺人事件
Evil Under the Sunエルキュール・ポワロ
1985名探偵ポワロ/エッジウェア卿殺人事件
Thirteen at Dinnerエルキュール・ポワロテレビ映画
1986名探偵ポアロ/死者のあやまち
Dead Man's Follyエルキュール・ポワロテレビ映画
名探偵ポアロ/三幕の殺人
Murder in Three Actsエルキュール・ポワロテレビ映画
1988死海殺人事件
Appointment with Deathエルキュール・ポワロ
1989新80日間世界一周