当初はブルースのほかにローリング・ストーンズやザ・フーの曲をコピーして演奏していたが、やがて即興演奏やリキッドライトを導入し、独自の道を歩み出す。純粋なブルースを志向していたボブ・クロースは方向性の違いから同1965年中にバンドを脱退し[33]、代わってバレットがリード・ギターを担当することになる。この頃からバレットは精力的に曲作りを始め、オリジナル曲の演奏が次第に増えていった。こうしてバンドはバレットの感性をグループの軸に据えるようになる。

なお、ボブが脱退した際に[26]バンド名を「ピンク・フロイド・サウンド」から「ピンク・フロイド（Pink Floyd）」へと改名した。バンド名を短くしたのは当時のマネージャーの進言によるものであった。

前期：サイケ/実験音楽時代（1967年-1969年）

ピンク・フロイドは、サイケデリック・ロック全盛の時代にクラブUFO（UFOクラブ）といったアンダーグラウンド・シーンで精力的にライヴ活動を展開する[注 5]。バンドは徐々に認知度と評価を高め、複数のレコード会社による争奪戦の末にEMIと契約を結んだ。

1967年、シド・バレット作のシングル「アーノルド・レーン（Arnold Layne）」でデビューを果たす。歌詞が下着泥棒を示唆するものであったため、ラジオ・ロンドンでは放送禁止に指定されたが、それでも全英20位のヒットとなった。続くセカンド・シングル「シー・エミリー・プレイ（See Emily Play）」（邦題：エミリーはプレイガール）は全英6位のヒットを記録した。

同年、ファースト・アルバム『夜明けの口笛吹き（The Piper at the Gates of Dawn）』をリリースする。このアルバムをレコーディングしていた時、ちょうど隣のスタジオでビートルズが『サージェント・ペパーズ・ロンリー・ハーツ・クラブ・バンド』を制作しており、メンバーはビートルズのレコーディングの様子を見学した。