2001年3月、自身のプロデュースしたホラー映画『ビロウ』の脚本を助けた[33]。2001年4月、アロノフスキーはブラッド・ピットを主演に置いたまだタイトルのないサイエンス・フィクション映画を監督するためワーナー・ブラザースとVillage Roadshowと交渉に入った[34]。2001年6月に女優ケイト・ブランシェットが映画に加わる交渉に入り[35]、アロノフスキーは映画タイトルを秘密のままにし、一時的に『The Last Man』とタイトルを与えた[36]。2001年12月にブランシェットが妊娠したため製作は遅れた。製作は2002年10月の遅くに、オーストラリアのシドニークイーンズランド州で開始した。『ファウンテン』と公式タイトルが決まり、映画は700万ドルの予算を得て、Village Roadshowが撤退した穴はワーナー・ブラザースとリージェンシー・エンタープライズが共同出資して埋めている[37]。撮影の7週前にピットはプロジェクトを辞め、製作は中断した[38]。2004年2月、ワーナー・ブラザースはヒュー・ジャックマンを主演にし、350万ドルの予算とともにプロジェクトを再開した[39]。8月、女優のブランシェットの抜けた穴をレイチェル・ワイズが埋めた[40]。『ファウンテン』はアメリカの感謝祭の前日2006年11月22日に公開され、全世界で1590万ドルの利益を得た[41]。観客と批評家は評価を分けた[42][43][44]。
ブレークスルー

2007年、アロノフスキーは『ザ・ファイター』の製作のために脚本家スコット・シルヴァーを雇った[45]。彼はクリスチャン・ベールを俳優に起用しようとしたが、アロノフスキーは『レスラー』との類似点や、MGMの『ロボコップ』のリメイクに取り組むために断念する[46]。2010年7月、アロノフスキーは金銭的な面からスタジオの将来の不安からプロジェクトから去った[47]。映画について問われた際、彼は「まだ所属していると思う。わからない。あまり問われたこともない」[48]2007年の間、アロノフスキーはノアの方舟についての映画を構想していることを発言した[49]。

アロノフスキーは10年以上『レスラー』の企画を持ち続けていた[50]。構想を脚本にするためRobert D. Siegelを雇った[51]。2007年10月にニコラス・ケイジが主役ランディー役の交渉に入った。翌月、ケイジはプロジェクトを去り、ミッキー・ロークが代わりに主役となった。アロノフスキーは、監督がロークを主演させようと求めたためケイジが出て行ったと語る。アロノフスキーは、「（ケイジは）完璧な紳士。彼は私の思いがミッキーにあるのを理解して、自ら脇へどいてくれた。俳優として大いに尊敬するし、ニックともいい仕事が出来たと思うけど、皆知ってる通り、ニックはミッキーにとって信じられないくらい支えとなった。ミッキーとは旧友で、この機会を使って本当に彼を助けたかった。だから彼は自分からレースを降りたんだ」[52]。撮影は2008年1月から約40日間かけて行われた[53]。アロノフスキーと『ブラック・スワン』のキャスト・スタッフ

『レスラー』は第65回ヴェネツィア国際映画祭で初演した[54]。はじめは注目もされていなかったが、世界最古の映画祭の最も高い賞である金獅子賞を受賞した[55]。『レスラー』は高い評価を受け、ロークと助演のマリサ・トメイは共にゴールデングローブ賞、全米映画俳優組合賞を受賞、英国アカデミー賞にノミネートした。ロークは映画でブルース・スプリングスティーンがオリジナルソングを書いたように、ゴールデングローブ賞を受賞した。『レスラー』は6百万ドルの予算で4千万以上の利益を上げ、アロノフスキーにとって最も利益を挙げた映画となった[56]。

2001年から製作していた、次回作『ブラック・スワン』は、ニューヨーク・シティ・バレエ団のバレリーナを題材にした心理スリラーホラー映画[57][58]。アロノフスキーが2000年から知っていたナタリー・ポートマンが主演した。彼女はアロノフスキーにミラ・クニスを紹介し、2009年に参加した[59]。2010年10月、『ブラック・スワン』は第67回ヴェネツィア国際映画祭のオープニングとして初演した。長時間のスタンディングオベーションをうけ、バラエティ誌は「最近の記憶ではベネチアで最も強いオープニング映画だ」とした[60] 。

『ブラック・スワン』は映画評論家から高い評価を受け、第16回放送映画批評家協会賞に12のノミネート、第26回インディペンデント・スピリット賞に4つノミネート、第68回ゴールデングローブ賞に4つノミネート、第17回全米映画俳優組合賞に3つノミネートするなど、他にも多数の称賛を受けた[61][62][63][64][65]。