2005年、5代目だったピアース・ブロスナンの引退を受けて、6代目ジェームズ・ボンド役への抜擢が発表された[4][5]。『007』シリーズ初の、金髪のボンドとなる。それまでのボンドのイメージと大きく異なることもあって、イギリスでは発表直後にアンチサイト[6]が出来るなど、バッシングが大きかった[7]。これについて本人は、撮影後「批判は子供の罵りのような言葉だったけど（耳が大きすぎる、金髪はありえないなど）、実際に言われると傷ついたよ。でも、そういう人たちを納得させるための唯一の方法は、この役を上手くやりこなすことだった。俺自身ほどそれを感じていた人はいない」[8]と語った。

また、クレイグの身長は178cmで歴代のボンドを演じた俳優（2024年時点）の中で一番の小柄であり、「ボンド＝長身」というイメージが強く、撮影現場では実際より高く見せるためにシークレット・ブーツを着用し[9]、唯一の非喫煙者（ノンスモーカー）の設定となっている。ただし、クレイグ自身が私生活でも非喫煙者（ノンスモーカー）であるか否かは不明である。

前述のような非難の嵐の中公開された『007 カジノ・ロワイヤル』で、クレイグは原作のジェームズ・ボンドのイメージに限りなく近い、寡黙でタフなボンドを演じきった。その演技力が評価され、シリーズ最高記録の興業収入を樹立した（後に『007 スカイフォール』が同記録を更新）。「ショーン・コネリー（初代）以来の最高のボンドだ」（ザ・サン誌）[10]と絶賛されるなど、興業・批評、両方の面で成功した。また、シリーズ初の英国アカデミー賞主演男優賞にノミネートされた[11]。

2008年に公開された『007 慰めの報酬』、2012年に公開された『007 スカイフォール』、2015年に公開された『007 スペクター』にもジェームズ・ボンド役で出演している。

2012年に行われたロンドンオリンピック開会式にエリザベス2世をエスコートするボンド役として出演。2021年に公開された『007 ノー・タイム・トゥ・ダイ』への出演をもってボンド役を引退[12]。同作公開直前の2021年9月、イギリス海軍はクレイグを、作中のボンドと同格となる名誉中佐に任命した[13]。後任として、7代目最有力候補にはアーロン・テイラー＝ジョンソンが挙げられている。

ボンドが1953年に叙勲された設定の聖マイケル・聖ジョージ勲章をクレイグ自身も授与することが2021年12月31日に発表された[14]。映画・演劇への顕著な貢献がその理由で、2022年9月8日にエリザベス2世が死去したため10月18日にウィンザー城で執り行われた式典ではアン王女がクレイグに勲章を授与した[15]。
私生活

1992年にイギリスの元女優フィオラ・ロードンと結婚するが、1994年に離婚。二人の間には女の子（エラ）がいる。ドイツの女優ハイケ・マカッシュと7年間同棲したのち、日系アメリカ人の映画プロデューサーであるサツキ・ミッチェルと5年以上にわたって交際[16][17][18][19]。その後、2011年6月22日に女優のレイチェル・ワイズと結婚した[20]。二人は映画『ドリームハウス』の共演がきっかけで付き合い始めていた。2018年9月1日、ワイズとの間に女児が誕生したと報じられた。

少年時代からリヴァプールFCのサポーターである[21]。定期的にリヴァプールの試合に訪れており、喜ぶクレイグの姿が何度もカメラに抜かれている。
主な出演作品
映画

公開年邦題
原題役名備考吹き替え
1992パワー・オブ・ワン
The Power of OneSgt. ヤッピー・ボータデビュー作品
1995星の王子さまを探して
Saint-Exギジャウメ
タイムマスター/時空をかける少年
A Kid in King Arthur's Courtケイン先生伊藤栄次（VHS版）
1997
Obsession ? Besessene Seelenジョン・マクホールN/A
1998愛の悪魔/フランシス・ベイコンの歪んだ肖像
Love Is the Devil: Study for a Portrait of Francis Baconジョージ・ダイアー

Love and RageジェームズN/A
エリザベス
Elizabethジョン・バラード坂口賢一
1999ザ・トレンチ（塹壕）
The Trenchウィンター軍曹秋元羊介
2000
Some VoicesレイN/A
ホテル・スプレンディッド
Hotel Splendideロナルド大川透
永遠のアフリカ
I Dreamed of Africaデクラン・フィールディング関俊彦
2001トゥームレイダー
Lara Croft: Tomb Raiderアレックス・ウエスト大川透（ソフト版）
堀内賢雄（フジテレビ版）
てらそままさき（テレビ朝日版）
200210ミニッツ・オールダー: イデアの森
Ten Minutes Older: The Celloセシルオムニバス映画、「星に魅せられて」に出演。
ロード・トゥ・パーディション
Road to Perditionコナー・ルーニー千田光男
2003シルヴィア
Sylviaテッド・ヒューズTBA
パッション
The Motherダーレン（吹き替え版なし）
2004レイヤー・ケーキ
Layer CakeXXXX小杉十郎太
Jの悲劇
Enduring LoveジョーTBA
2005ジャケット
The Jacketルーディー・マッケンジー手塚秀彰

Fatelessアメリカ兵N/A
ミュンヘン
Munichスティーヴ土田大
2006ルネッサンス
Renaissanceバーテレミー・カラス声の出演小杉十郎太

Infamousペリー・スミスN/A
007 カジノ・ロワイヤル
007 Casino Royaleジェームズ・ボンド英国アカデミー賞 主演男優賞ノミネート小杉十郎太（ソフト版）
藤真秀（テレビ朝日版）
2007インベージョン
The Invasionベン・ドリスコル小杉十郎太