少年記者タンタンと愛犬スノーウィは、ある日ノミの市で古い帆船ユニコーン号の模型を見つける。タンタンがそれを購入した直後、ある男からは「その船に関わってはいけない」と、もう一人の男サッカリンからは買い取らせて欲しいとせがまれる。タンタンはユニコーン号に何か秘密があると睨み図書館で調べたところ、それはかつて海賊に襲撃され、積んでいた財宝と共に消えた軍艦だったことがわかる。

タンタンが自宅に戻ると模型は消えており、怪しかったサッカリンを探るため彼が居るムーランサール城へと忍び込んだ。案の定そこにはユニコーン号の模型があったが、盗まれる前にスノーウィが壊したはずの痕跡が無いために別の模型であることが分かる。タンタンが再度自宅に戻ると部屋が荒らされており、そして先ほど模型を置いた棚の裏側から金属ケースに入った謎の羊皮紙を見つける。

羊皮紙が目当ての物だと気付くが、紙を収めた財布はスリに盗まれ、直後にタンタンはサッカリン一味に誘拐されて貨物船カラブジャン号に乗せられてしまう。羊皮紙を得るためならタンタンを殺しかねない一味から何とか逃れ、同じく囚われの身だったカラブジャン号の船長ハドックと出会い共に脱出する。

こうしてタンタンはユニコーン号の財宝を巡る争いと、その船長であったフランソワ・アドックの因縁に巻き込まれてゆく。
登場キャラクタータンタン役のジェイミー・ベル
タンタン[5]（Tintin）
本作の主人公。世界を股に活躍する少年ルポライター。タンタン役には元々トーマス・サングスターが予定されていたが撮影開始の遅れに伴い降板し[2]、ジャクソンによるリメイク版『キング・コング』でジミー役を演じていたベルが選ばれた[6]。
アーチボルド・ハドック船長（Captain Archibald Haddock）
タンタンの相棒である大酒飲みのカラブジャン号の船長。演じるサーキスはジャクソン監督の『ロード・オブ・ザ・リング』のゴラム役や『キング・コング』のコング役での演技により「モーションキャプチャー俳優」の異名を持つ。また『キング・コング』ではベンチャー号のコック役も素顔で演じている。ハドックの他に、回想シーンで登場する先祖のフランシス・アドック卿も演じる[7]（「アドック」は「ハドック」のフランス語読み）。
イワン・イワノヴィッチ・サッカリン（Ivan Ivanovitch Sakharine）
ユニコーン号の秘密を巡ってタンタンと争う人物。アメリカ人。表向きは模型収集家の富豪。演じるクレイグは『ミュンヘン』でスピルバーグ作品への出演経験があり、また『Infamous』でトビー・ジョーンズと、『ディファイアンス』でジェイミー・ベルと共演している。なお作中で「砂糖みたいな名前だ」と言われるのは同名の人工甘味料に由来する。
デュポン（英語名：トンプソン（Thompson））
インターポールの刑事。血の繋がりはないが瓜二つのデュボンとコンビを組んで捜査をしている。デュボンとの容姿の相違点は、口髭両端の向き（左右どちらも上に跳ねあがっている）。演じるペッグは出演映画『セレブ・ウォーズ ?ニューヨークの恋に勝つルール?』の完成後、スピルバーグに撮影現場に招かれ直々にオファーを受けた[8]。スピルバーグが制作総指揮を務めた『バンド・オブ・ブラザース』にも出演経験がある。アンディ・サーキスとはジョン・ランディス監督作『Burke and Hare』で共演している。
デュボン（英語名：トムソン（Thomson））
インターポールの刑事。外見上デュポンとほとんど区別がつかない。デュポンとの容姿の相違点は、同じく口髭両端の向き（左右どちらも下に垂れ下っている）。演じるフロストはデュポン役のサイモン・ペッグ、脚本のエドガー・ライト、ジョー・コーニッシュらとは『ショーン・オブ・ザ・デッド』や『ホット・ファズ』など長年の仲である。