アンドリュースは1959年5月10日にサリーのウェイブリッジ（英語版）で舞台美術家であるトニー・ウォルトン（英語版）と結婚した。彼等はアンドリュースがロンドン・カジノ劇場（英語版）で『ハンプティ・ダンプティ』を公演中に初めて出会った。アンドリュースと夫は1962年の9月にイギリスに戻り、娘のエマ・キャサリン・ウォルトン（英語版）がロンドンで二ヶ月後に生まれた。[31]
ハリウッドスターの座

1963年、アンドリュースはウォルト・ディズニー・ピクチャーズのミュージカル映画『メリー・ポピンズ』の撮影を始める。ウォルト・ディズニーは、『キャメロット』の公演を観てアンドリュースは「何をやっても完璧！（practically perfect in every way!）」なイギリス人のナニーにぴったりだと思った。アンドリュースはその頃妊娠6ヶ月であったため断ったが、しかしディズニーは丁寧に「待ちましょう。（We'll wait for you.）」と断言した。[32]映画『メリー・ポピンズ』（1964年）

『メリー・ポピンズ』はディズニー史上、一番の興行成績をあげた。アンドリュースはこの映画で1964年のアカデミー主演女優賞、ゴールデングローブ賞 主演女優賞 (ミュージカル・コメディ部門)を受賞した。ディズニー映画でアカデミー主演女優賞にノミネート(後に受賞)されたのはいまだに彼女だけである。彼女と共演者達はグラミー賞 最優秀子供のためのアルバム賞（英語版）も受賞した。『ポピンズ』の作詞・作曲を担当したリチャード・M・シャーマンがメリー・ポピンズらしい「かわいい仕返し」をしようと考え、アンドリュースはゴールデン・グローブ賞の受賞スピーチで「最後に、これを現実にしてくださったジャック・ワーナーさんに感謝したいと思います。（And, finally, my thanks to a man who made a wonderful movie and who made all this possible in the first place, Mr. Jack Warner.）」[32][33]マイ・フェア・レディは同じく賞にノミネートされていた。

アンドリュースはジェームズ・ガーナーの相手役として『卑怯者の勲章』(1964年)に出演し、英国アカデミー賞 最優秀英国女優賞にノミネートされた。この映画は第二次世界大戦中のロンドンが舞台のコメディ・ドラマである。アンドリュースは共演者のジェームズ・ガーナーと同じく好きな映画としてこれをあげている。[34]

1965年、アンドリュースは『サウンド・オブ・ミュージック』に出演し、その年の最高興行収入映画であり、20世紀フォックス史上最大のヒットとなった。[35]2013年現在、これは今までの映画の中で三番目の興行収入をあげている。[36]アンドリュースはこのマリア・フォン・トラップ役で、二つ目のゴールデングローブ賞 主演女優賞 (ミュージカル・コメディ部門)を受賞し、アカデミー主演女優賞にもノミネートされたが、『ダーリング』のジュリー・クリスティに敗れてしまった。

『サウンド・オブ・ミュージック』の撮影後、NBCのバラエティ・シリーズである『アンディ・ウィリアムス・ショー』にゲスト出演した。このエピソードでエミー賞にノミネートされた。また、エミー賞を受賞した(アンドリュースは受賞していない)特別番組『ジュリー・アンドリュース・ショー（英語版）』でジーン・ケリー、ゲストとしてニュー・クライスティ・ミンストレルズ（英語版）らと共演した。これはNBCで1965年11月に放映された。

1966年、アンドリュースは『ハワイ』に出演し、その年の最高興行収入映画になっている。[37]また、同じ年にアルフレッド・ヒッチコック監督映画、『引き裂かれたカーテン』に出演し、ポール・ニューマンと共演している。次の年には『モダン・ミリー』（1967年）に出演し、ゴールデン・グローブ賞にノミネートされた。当時、『モダン・ミリー』と『引き裂かれたカーテン』はユニバーサル・ピクチャーズ史上、それぞれ一番と二番目のヒットであった。
中頃のキャリアロック・ハドソンと映画『暁の出撃』（1970年）でのキスシーン

アンドリュースの次の出演作はハリウッドの最大の失敗作の内の二つで、ガートルード・ローレンスの伝記映画である『スター!』。ロック・ハドソンと共演し、二人目の夫（トニー・ウォールトンとは1967年に離婚）、（1969年に再婚している）であるブレイク・エドワーズ監督映画『暁の出撃』に出演した。[20][38]二人はエドワーズが2010年に亡くなるまで別れることはなかった。[39]

1970年代、エドワーズとアンドリュースは1974年にエイミー、1975年にジョアンナを養子に迎えている。[40][41]エドワーズの前妻と子で、アンドリュースとトニー・ウォルトンとの娘エマより、それぞれ3歳と5歳年上のジェニファーとジェフリーがいる。[42]1970年に、アンドリュースはディズニー映画である『ベッドかざりとほうき』の主演女優の候補の内のひとりであったが、結果的にアンジェラ・ランズベリーが出演した。

アンドリュースはテレビ出演を続ける。1969年、歌手のハリー・ベラフォンテとNBCの特別番組の『An Evening with Julie Andrews and Harry Belafonte』で共演する。1971年、彼女はゲストとしてウォルト・ディズニー・ワールド・リゾートのグランド・オープンに立会い、同年キャロル・バーネットとCBSの特別番組『Julie and Carol At Lincoln Center』に出演した。1972から73年は、ABCで彼女自身のバラエティ番組である『ジュリー・アンドリュース・アワー（英語版）』で主演を務める。この番組は7つのエミー賞を受賞したが、1シーズンで中止されてしまった。また、『マンディ』で作家デビューも果たした。