ジェブは、2007年に退任するまで終始高水準の支持率を維持した。在任中は後に全米で広がることになる2005年の正当防衛法（英語版）の制定や1999年のアファーマティブ・アクションの廃止、兄ブッシュがテキサス州知事時に定めた上位10%法（英語版）と似た上位20%法（英語版）の制定などを行った。

就任後、ジェブはフロリダ州の教育改革のために「A+プラン」を策定し、フロリダ州の学校の試験を段階的に厳しい基準に移行させた。この結果、2005年までの間に、学生の教育における国立評価で、フロリダ州の学生のスコアは11ポイント増加した[23]。また、教育バウチャーとチャーター・スクールの普及にも熱心で、学習障害のある学生の修学を援助するためにマッケイ奨学金制度とA+機会奨学金制度を新設したが、私立学校への制度導入が「政教分離原則に反する」として反発を呼び（アメリカの私立学校は大半が宗教学校である）、2006年に裁判所によってこの制度は無効とされた[23]。2004年9月19日、ハリケーン・アイバンによる被害状況を視察するジョージ（左から3人目）とジェブ（左から2人目）

また、医療改革にも着手し、インターネット上で病院の感染症や合併症の治療結果を公表する法案を可決させた[24]。一方、同性愛や中絶には反対の立場を示し、10代女性の中絶には親の同意を必要とする法案を支持し、強姦被害を受け妊娠した女性の胎児には、新たに保護者を任命することを要求した[25][26]。

2000年アメリカ合衆国大統領選挙において、フロリダ州における票の再集計を民主党候補のアル・ゴアが求めて訴訟を起こし、州の最高裁判所はゴアの要求を認めたが、ジェブは再集計について消極的な姿勢を示し、合衆国最高裁判所もゴアの要求を却下した[27]。合衆国最高裁の決定により、ジョージ・W・ブッシュの当選が確定。この際、ジェブが兄ジョージに有利になるように便宜を図り、不正選挙を行ったという点が指摘されている（映画監督であるマイケル・ムーアが『華氏911』の中でこの疑惑を指摘している）。「2000年アメリカ合衆国大統領選挙#投票結果をめぐる紛争」および「ブッシュ対ゴア事件」も参照

2004年アメリカ合衆国大統領選挙でもフロリダで票を巡って疑惑が浮上していた。

2015年3月14日、州知事時代に個人用メールアドレスを使用して治安情報のやり取りを行っていたことが発覚した。ジェブは国務長官時代に同様の問題を起こしたヒラリー・クリントンを批判していたが、ジェブの側近は「機密情報は含まれておらず、メールでやり取りされた内容の大半は報道されたもの」と反論している[28]。
経済活動

2006年5月、NFLのコミッショナー候補として名前が挙がったが、「州知事の職務に専念したい」として辞退し、代わってロジャー・グッデルがコミッショナーに就任した[29][30]。

2007年4月、テネット・ヘルスケア（英語版）の役員に就任し、5月にはプライベート・エクイティ・ファンドの相談役としてリーマン・ブラザーズの経営に参加した[31][32]。また、同時期にイノヴィダ（英語版）、スウィッシャー衛生（英語版）、レイオニア（英語版）の役員とバークレイズの顧問を務め[33]、イノヴィダが経営破綻した際にはコンサルタント料として受け取っていた27万ドルを返却している[34]。

2012年から2015年にかけてバーバラ・ブッシュ財団の共同理事長を務めていた[35]。
上院議員選挙

2008年、メル・マルティネス（英語版）の引退宣言を受け、2010年のアメリカ上院議会議員選挙にフロリダ州からの出馬を検討した[36]が、2009年1月に不出馬を表明し、代わって立候補したマルコ・ルビオを支持した[37]。