1798年にウェッジウッド兄弟から研究助成金の申し出を受け、ワーズワースとともにドイツ留学に発つ。翌年からゲッティンゲンの大学に籍を置き、7月に帰国。1800年に『クリスタベル姫第2部』を書き上げたが、ワーズワースから『抒情民謡集』第2版への掲載を拒否され、詩作への意欲が減退。また、持病のリウマチ熱の痛み止めのために使っていた阿片への依存が増し始める。 やがて阿片の中毒症状が出始め、転地療養のため1804年から1年半、マルタ島の総督書記の職を得て、一時は健康を取り戻すが再度悪化し、イタリアを渡り歩いた末に1806年にロンドンに戻る。残して来た妻との関係も悪化し、所持金も使い果たし、1808年には王立協会から詩の理論についての連続講演を依頼されるが、体調のために半年で打切りとなる。知人に頼った生活の後、1811年からシェークスピアについて17回の講演、1812年に演劇論の講演、翌年にかけて12回の「文学芸術論」講演を行い、続いて自身の演劇論を具体化した「悔恨(Remorse, a Tragedy in Five Acts)」をDruly Lane劇場
マルタ島からハイゲイト時代
阿片中毒が進行する中、友人のジェイムズ・ギルマン医師の家で介護されながら、1816年に『クリスタベル、クーブラ・カーン（幻想）、眠りの苦痛(Christabel, Kubla Khan: a Vision, The Pains of Sleep)』の三編を刊行、及び社会・文化評論『政治家の聖典』、1817年に詩集『シビルの詩編』及び『文学的自伝』を出版、また講演活動も継続する。1823年にギルマン一家とともにハイゲイトに引っ越し「ハイゲイトの賢者」と呼ばれ、友人や妻娘の他に多くの名士達もここに訪れた。1828年に全集（全3巻）を刊行。1834年に没し、ハイゲイト墓地に埋葬された。
文学作品と評価コールリッジを記念してサマセットに作られた老水夫の像
コールリッジは幻想的な作風で知られ、無意識からわき起こって来るイメージを言葉に直したような、神秘的で怪奇な三大幻想詩『クーブラ・カーン（Kubla Khan:Or, a Vision of Dream - A Fragment）』、『老水夫行(The Rime of the Ancient Mariner)』、『クリスタベル姫(Christabel)』等で知られる。ギュスターヴ・ドレ「二つの氷山に挟まれた船」(1874年)
『老水夫行』は、老水夫の宗教的な精神史を語ったもので、抑揚格四律と抑揚格三律を隔行に配し、四行一聯の偶数行末に押韻する民謡調の押韻だが、さらに頭韻や行間韻などの音楽的技法を用いるなど単調さを感じさせない技巧が凝らされ、遠い彼方の世界を迫真的な想像力で描いている[1]。
コールリッジの友人で、会話詩「小夜啼鳥（ナイチンゲール）(The Nightingale)」に登場する城の管理人の子であるジョン・クルックシャンクが骸骨船の夢を見たという話がきっかけで書かれたもので、老船乗りの眼光の描写には、当時流行のメスメリズムの影響が現れている[2]。またギュスターヴ・ドレの絵画「二つの氷山に挟まれた船」は、ここに登場する腐りゆく海のイメージに触発されて描かれた[3]。
1797年に書かれた『クーブラ・カーン』の前書きでは、滞在していたエクスムーア高原近くの農家で、サミュエル・パーチャスの旅行記を読みかけたまま眠り込んだ、麻薬の吸引によって生じた陶酔状態のなかで見た幻覚を目覚めてから急いで文章にしたものであるが、途中で用事で席を立った後続きを書こうとして、内容をもはや思い出せなかったとある。しかし精密に分析すると幻覚的イメージの単なるメモではなく、首尾一貫した構成と構想を備えており、最終行に至って詩は完成しているので、敢えて虚言を弄しているか、自身も詩作の過程について、錯覚を抱いたのかも知れない。ここで描かれるクビライ・ハンが造営した都、上都のことである「ザナドゥ」Xanaduは、その後幻想的な楽園の代名詞として広く使われるようになった。またこの詩が発表された1816年の20年後にパリで公刊されたラシード・ウッディーンの『世界総合史』には、クビライは夢に見た設計に従って造営を行なったとの記述があり、これをホルヘ・ルイス・ボルヘスは、クビライとコールリッジに同じ夢を見させたのは、アルフレッド・ノース・ホワイトヘッドの言う「永遠的客体」の現れかもしれないと示唆した[4]。『クーブラ・カーン』1816年出版時の表紙
『クリスタベル姫』は、1798年に第一部、1800年に第二部が執筆されたが、1816年に出版された。この詩は各行で音節数ではなく、強勢の音節4つを含むという新しい韻律を用い、「老水夫行」と同様に「思想を映像化する心眼、すなわち非凡の想像力」が特徴とされ[1]。
