1966年初頭からTBSのタケダアワーで放映開始された、円谷特技プロダクション制作の「空想特撮シリーズ」である『ウルトラQ』と『ウルトラマン』はいずれも高視聴率を獲得し、日本全国に爆発的な怪獣ブームを巻き起こした。一方で、円谷特技プロ側では『ウルトラマン』の制作が次第に追いつかなくなり、やむなく放送打ち切りを余儀なくされる。この放送枠を単独提供していた武田薬品工業およびTBSは、ウルトラシリーズの続行を熱望した。

これに対し、前年から本格的にテレビ特撮番組への参入を目論んでいた東映側では、資本提携下にあるNET（現：テレビ朝日）以外の局での番組枠獲得が、社長の大川博から厳命されていた。これを受け、渡邊とプロデューサーの植田泰治によって「円谷特撮と東映特撮の違い」という企画論文が起こされ、これを番組仮名『宇宙大戦争』とし、TBSに持ち込んでの積極的なセールスが行われた[3][2]。これを受けてTBSは、円谷特技プロの次回作準備が整うまでの半年間の契約で、新番組の制作を東映に依頼する。こうして本作品は、TBSで「ウルトラシリーズ第3弾」として放送されることとなった。作品のコンセプトは、『ウルトラマン』の後続企画『ウルトラ警備隊』から引き継がれている[4]。

平山によれば、東映東京撮影所テレビ部による初のカラー特撮番組の制作でもあり、スタッフは大変な意欲をもって制作に当たったという。TBSから支給された予算は、『ウルトラマン』と同額の1クール13本につき7000万円。しかし、宇宙を舞台にしたことから野外ロケができず、毎回の惑星セットは大泉撮影所のスタジオをすべて確保して組まれていた[5]。そのため、制作費は予算を大きく超えたという。

放映中の雑誌掲載権は小学館が獲得し、『週刊少年サンデー』などで漫画版が連載されるなど、同社の子ども向け雑誌で盛んに記事が掲載された。同社の月刊児童誌でキャラクター人気投票が行われ、キケロ星人ジョーは子供たちに不人気との統計が出たため、2クール目での設定変更を機に降板となった[6]。

番組フォーマットは前作の『ウルトラマン』と同様、タケダアワーのOP→タイトル画面→CM→OPテーマ→本編（途中でCMを挟まずラストまで放送）の順番で放送された[7]。

しかし、ウルトラマンとの作風の違いや落差の大きさから、当時小学生だった視聴者からは「（第1話の）翌日はクラスが静まり返っていた」（東野圭吾）[8]、「子供心に白けていた」（山本弘）[9]などと述懐されている。

もっとも、1967年7月には松屋デパートで「ウルトラシリーズ第3弾・『キャプテンウルトラ』の怪獣七夕祭り」がTBSの主催によって開催され、怪獣の展示に合わせて出演者のトークショーが行われた際、当時の新聞は「アカネ隊員役の城野ゆきが子供たちに大人気で、ステージから引っ張り降ろされる騒ぎ」とその盛況ぶりを伝えている[10]。
ストーリー

舞台は21世紀後半。宇宙開発計画の発達によって地球は「宇宙開拓時代」を迎えた。しかし宇宙に進出した人類を待ち受ける未知の危険は絶えなかった。そこで宇宙ステーション「シルバースター」所属の宇宙警察パトロール隊が編成された。ひとたび特殊銃で救援信号があると、隊員・本郷武彦ことキャプテンウルトラは、キケロ星人のジョー、万能ロボットのハックと共に、宇宙船シュピーゲル号を駆ってバンデル星人や様々な怪獣たちと戦い続ける。

前半12話は「バンデル星人編」と銘打たれ、太陽系への移住をもくろむ宇宙人・バンデル星人との戦いを中心に展開した。登場する怪獣は3体のみ。第13話から路線の修正が行なわれ、「怪獣ぞくぞくシリーズ」がスタート。キャプテンたちが毎回登場する新怪獣と、これらの引き起こす怪現象に立ち向かうストーリー展開になった[5]。

キケロ星人ジョーは第12話で功を労われた上で宇宙船を与えられ、故郷の星へ帰った。第13話以後はアカネ隊員がシュピーゲル号に搭乗し、共に戦うようになった（14話では搭乗していない）。これに伴い、番組冒頭のナレーションとともに、主題歌が「キャプテンウルトラ」から「宇宙マーチ」に変更されている。
特撮・キャラクター

シュピーゲル号のデザインは「特撮研究所」側で日大の学生らによって起こされ、撮影用のミニチュア模型は、郡司模型製作所によって製作された。