1732年に、ウプサラ（ウップサーラ）の科学アカデミーは彼の、当時は未知であったラップランド探検のために融資をした。 この結果が1737年にFlora Lapponica 『ラップランド植物誌（英語版）』として発行された。

1735年、学位を取得するためにオランダへと向かい、ハルデルウェイクで医学博士号を授与される[7]。その後、ライデンでヤン・フレデリック・グロノヴィウス (Jan Frederik Gronovius) に会い、分類学における彼の研究の草稿を見せた。それを見たグロノヴィウスは感銘を受け、印刷費の援助を申し出た。さらにスコットランドの医師アイザック・ローソン (Isaac Lawson) が追加で資金を提供し、1735年6月、Systema Naturae 『自然の体系（英語版）』の初版を出版した[8][9][10]。ライデンでは高名な医師であるヘルマン・ブールハーフェとも親交を結んでいる。その後、同年8月に銀行家で博物学好きのジョージ・クリフォード3世に出会い、ヘームステーデのハルテカンプ邸にある彼の植物園の研究を依頼された。この結果は1737年と1738年に、『クリフォード氏庭園誌』ならびに『クリフォード氏植物園誌』として出版されている[11]。またこの時期、1736年にはイギリスを訪れ、オックスフォードやチェルシーを回っている[12]。

1737年にはライデンで Genera Plantarum 『植物属誌（英語版）』[13]を著した[14]。北半球の亜高山帯・高山帯に生えるスイカズラ科の常緑低木リンネソウ（Linnaea borealis L.）は、ヤン・フレデリック・グロヴィウスがこの植物を愛好していたリンネにちなみ命名しこの『植物属誌』で公表した[14]。のちにリンネも1753年の『植物種誌』でこれを採用し学名とした[14]。
ウプサラ大学教授

リンネは1738年にライデンを出発し、パリに立ち寄って多くの学者と交流したのち、スウェーデンへと帰国してストックホルムで開業医となった。病院は順調で多くの患者が押し寄せるようになり、まもなくスウェーデン海軍の軍医を兼任するようになった。またこの時期にカール・グスタフ・テッシン（英語版）をはじめとする多くの有力者と知り合いになり、彼らの推挙で1739年にはスウェーデン王立科学アカデミーの初代総裁に就任している[15]。

1741年に、リンネは医師の娘、サラ・モレア（Sara Elisabeth Moraea）と結婚した[16]。同年、ウプサラ大学の医学教授に就任した。当時ウプサラ大学にはもう1人、ニルス・ローゼン・フォン・ローゼンシュタイン（英語版）（ニルス・ルセーン）も医学教授となっていたが、両者の間で担当科目の論争があり、結局翌1742年の初めにリンネが植物学や薬物学、ローゼン（ルセーン）が臨床医学や解剖学、生理学を担当することで決着した[17]。これによりリンネは大学付属の植物園の管理も担当することとなり、彼はその維持と拡充に意を注いだ。リンネは植物園の中にある園長公邸にその死まで居住し、公邸と植物園はリンネ庭園として現存している[18]。

リンネは植物だけではなく、動物に分野を拡げて分類を研究し続けた。鉱物についても研究した。現代では鉱物を生物と同列に扱うことはないが、当時の博物学では自然に存在するものを植物・動物・鉱物に分けており、リンネはこれらを植物界・動物界・鉱物界の三界に分類した[19]。

1752年、乳母の弊害に関する論文（Linnaeus, Carolus (1752). “Nutrix noverca”. Les chef-d'oeuvredse Monsieurd e Sauvages 2: 215-244. ）を執筆し、雌の生殖について「母親になること」が自然であり、乳母は自然の法則に反するとして、乳母の習慣へ反対運動を行った[20]。

1753年にSpecies Plantarum『植物種誌[1]（植物の種[21]）』を出版した[21]。植物の学名は現在でもここが起点とされる[22]。リンネは『植物種誌』において植物界を「綱」・「目」・「属」・「種（および変種）」の4つの階級を用いて組織化した[19]。またここで、属名の後に一語からなる "trivial name" (nomen triviale) をつなげて二語名からなる学名を厳格に用いることを体系づけた[23]。リンネは当時、多くの分類法に使用されていた扱いにくい記述法（多名法） 、例えば "Physalis annua ramosissima, ramis angulosis glabris, foliis dentato-serratis" のような冗長な名前を好まず、"Physalis angulata"（ヒロハフウリンホオズキ）のように簡潔で、現在身近な種名に変えた[24]。なお、二語名自体はリンネの1737年の著作、 Critica Botanica にてすでに現れている。また、リンネが二名法を用いる約100年前に、ギャスパール・ボアンは、兄ジャン・ボアンの記述をもとに Pinax theatri botanici 『ピナクス』 (1620)を著したが[1]、ここではラテン語での長い記述を削り、2単語で記述することが多かった[25]。ボアンによって集大成された植物の種についての情報と相違点を羅列した簡素な記載による情報処理が、リンネの『植物種誌』に与えた影響は少なくないと考えられている[1]。イギリスのジョン・レイ (1627-1705)も体系的には用いていないながらも、二名法を用いたと言われている[20]。

スウェーデンのアドルフ・フレドリク王は1757年にリンネを貴族に叙し、枢密院が叙爵を確認した後にリンネは姓のフォン・リンネを得、後にしばしばカール・リンネとサインした（出身地にちなんでカロルス・リンネウス・スモランデル (Carolus Linnaeus Smolander) とも署名している）。