ハリスは麻薬密売の初犯者に対し、高校卒業と就職の機会を与えるプログラムを始めた。参加者は8年間で300名に満たなかったが、極めて低い再犯率を達成した[18]。

2007年に無投票再選した[37]。
カリフォルニア州司法長官2011年10月14日、ギャング活動で逮捕された100人以上の個人名を公表するカリフォルニア州司法長官ハリス

2008年11月12日、ハリスはカリフォルニア州司法長官選挙への立候補を表明した。カリフォルニア選出の上院議員両名（ダイアン・ファインスタインとバーバラ・ボクサー）及びナンシー・ペロシ下院議長の支持を集めた[38]。2010年6月8日に行われた予備選挙では33.6%の票を得て、2位に倍の差をつけて勝利した[39]。

2010年11月2日の一般選挙でハリスは民主党候補として、共和党候補のスティーブ・クーリー（英語版）と対峙した。開票の序盤において有利に進めたクーリーは勝利宣言をしたが、最終的に約75000票（0.8%）という僅差でハリスは勝利した。2011年1月3日、ハリスは初の女性・初のアフリカ系・初のインド系としてカリフォルニア州司法長官に就任した[40]。

2014年11月4日、共和党候補のロナルド・ゴールドを破って再選した[41]。

司法長官時代にアメリカ合衆国最高裁判所は、カリフォルニア州の収監中の囚人数は収容能力の2倍に達することが違憲であるという判決を出した。そのため、ハリス側は収監中の囚人たちの出所期限を延期させ、安価の労働力として山火事の消火などに投入した。一部の評論家はこれについて、「奴隷労働」と批判した[42]。
連邦上院議員2017年5月、ハリス2017年1月3日、副大統領ジョー・バイデンに上院議員としての就任宣言をするハリス

民主党のカリフォルニア州選出上院議員を24年間続けたバーバラ・ボクサーが引退を表明した後、ハリスは2015年1月13日に上院選挙へ立候補することを発表した。

2016年民主党カリフォルニア大会にて78%を得票して、ハリスは民主党の公認を得た[43][44]。ただしこれは党の唯一の候補になることを意味しない[44]。5月23日にハリスはカリフォルニア州知事ジェリー・ブラウンからの支持を受けた[45]。

2016年6月7日の予備選挙でハリスは40%の票を得て首位になった[46]。2位につけた下院議員のロレッタ・サンチェスも民主党所属であり、民主党による議席確保は確実のものとなった。カリフォルニアの上院議員選挙で、民主党候補同士による一騎打ちになったのは1914年以来のことである[46]。7月19日にはバラク・オバマ大統領とジョー・バイデン副大統領もハリスの支持を表明した[47]。

2016年11月8日の一般選挙でハリスは61.6%を得票し、上院議員に選出された[48][46]。当選後ハリスは2016年アメリカ合衆国大統領選挙で勝利したドナルド・トランプの政策から移民を守ることを誓約した[49]。州司法長官の後任には、前下院議員のハーヴィエア・ビセラ（英語版）が就任した[50]。

2018年5月、大麻使用の合法化を目指す法案（大麻公正法）の共同提案者に加わったほか、2019年1月に出版した書籍でも大麻の合法化を主張。大麻使用に関するスタンスを明確化した[51]。

上院公聴会で、アメリカ合衆国司法長官ジェフ・セッションズ、ウィリアム・バー、ブレット・カバノー最高裁判所陪席判事候補などトランプ政権の高官に対して鋭い質問をしたことで、ハリスは全国的な注目を浴びた[52]。
2020年アメリカ合衆国大統領選挙
民主党候補指名争い2019年1月27日の大統領選挙出陣式で演説するハリス2019年6月10日、アイオワ州シーダーラピッズでの演説

2019年1月21日、Twitterで2020年アメリカ合衆国大統領選挙へ立候補したことを表明した[53]。カリフォルニア州オークランドで選挙運動を開始し、2万2000人もの支持者が集まった[54]。

同年6月27日夜にフロリダ州マイアミで開かれた予備選挙に向けた第1回テレビ討論会2日目に出演した。支持率首位に立っていたジョー・バイデンと人種差別問題を巡って激しくやりあったことで注目を集めた。ハリスはバイデンに対して「あなたが人種差別主義者だとは思わないし、共通点を見つける大事さを訴えていることには共感する」「でも、これは個人的なことでもあるが、この国で人種差別によって名声や職を得た2人の上院議員たちを、あなたが評価するのを聞いて、実はとても傷ついた」「それだけじゃない。あなたはバスで送り届けることに反対するために、彼ら（人種差別主義の上院議員たち）と協力した。カリフォルニアのある少女は、公立学校の統合のために第二クラスに入れられ、毎日学校にバスで送迎された。その少女は私だ」と述べ、1970年代に遡ってバイデンが上院議員として「差別撤廃に向けたバス通学」に反対したことを批判した。バイデンは「私の政治的立場全般についての間違った特徴づけだ。私は人種差別主義者を称賛しない。それは本当ではない」と反論した[55]。この討論会で注目を集め、支持率は一時二桁に乗った[54]。

8月に行われたキニピアック大学の支持率調査によれば、バイデン（32%）、エリザベス・ウォーレン（19%）、バーニー・サンダース（15%）に次ぐ4位（7%）と好位置を得ている[56]。

9月12日にテキサス州ヒューストンで第3回討論会では殺傷能力の高い半自動小銃などを大統領令で禁止すべきであると主張した。バイデンが憲法違反であるとして反対すると、彼女はオバマの選挙スローガンを引き合いに「イエス・ウィー・キャンと言いましょう」とバイデンに詰め寄った[57]。

ハリス陣営は第2四半期（4月-7月）に約1200万ドルの選挙資金を調達したと発表していたが、その後は資金繰りに苦しみ、11月にはメリーランド州ボルティモアの選対本部や、ニューハンプシャー州、カリフォルニア州の選対事務所のスタッフが解雇される事態となった。そして12月3日、資金不足を理由に撤退を表明した[54]。