初期の企画段階では敵は怪獣軍団という案もあったが、『メビウス』の前番組『ウルトラマンマックス』で昭和ウルトラの怪獣が多数登場したため、宇宙人連合に変更された[2][4]。この時期には、酉澤安施によるベムスターのデザインが起こされている[5][6]。ボスには、『ウルトラマンゼアス』に登場したベンゼン星人が考えられていた[3]。

全体的なイメージとしては、『タロウ』第33話・第34話が意識されている[2]。当初、ウルトラマンタロウ＝東光太郎も「水族館で学芸員として勤務する」という設定で登場予定だったが、オリジナルキャストである篠田三郎が出演しなかったため[注釈 2]に実現されず、その代わりに「タロウは光の国で教官として活躍中でメビウスも教え子の1人」という設定が作られ[3]、これがテレビシリーズにも導入された。

神戸市全面協力のもと、阪神・淡路大震災復興10周年として神戸を舞台に撮影される予定だった『ULTRAMAN2 requiem』が制作中止となったため、そのお詫びという意味も含めて本作品では神戸を舞台にしている。撮影が行われた主な場所は、神戸空港、六甲山牧場、神戸ポートピアランド（2006年3月31日閉園）、神戸市立須磨海浜水族園、ポートアイランド住友倉庫など。
制作関連

前述のように公開日がテレビシリーズ第24話と同日だが、撮影はテレビシリーズよりも先で、五十嵐隼士にとっては本作品がヒビノ・ミライ役としての初演技だった[7]。他のGUYSクルーの登場シーンは、テレビシリーズ第2話の撮影終了後に撮影された[8]。

本編は2005年11月24日にクランクインし、2006年1月19日にクランクアップした。

原点回帰を意識し、初代ウルトラマンのスーツは多く使用されているCタイプ（ゾフィーやジャックに近い造型）ではなく、Aタイプ（『ウルトラマン』放送初期の造型）をイメージしたものになった[8]。後のテレビシリーズ客演時ではCタイプとなったが、『超ウルトラ8兄弟』では本作品と同じスーツが使用された。

セブンの変身プロセスにはモロボシ・ダンの姿が挿入されるため、過去の映像では整合性が取れず、セブンだけ新規に撮影すると他の兄弟との違和感が生じることから、4兄弟の変身・巨大化カットはすべて新撮された。小中和哉によると、光学合成用の下絵の一部（ジャックの変身時やタロウのストリウム光線発射時など）は本放映時のものを用いている。後に4兄弟がテレビシリーズに登場した際は当時の巨大化カットがそのまま使用されたが、セブンはプロセスを省略する処置が取られた。

戦闘シーンなどにおけるウルトラマンの掛け声（効果音）は、メビウスの五十嵐とセブンの森次を除き、当時の物が使用されているが、エースの声は当時声優を務めた納谷悟朗の音声が使用されず、初代マンの声やそれを加工したものが使用された。テレビシリーズ第44話以降ではライブラリの納谷の声が使用されている。なお、セブンの掛け声は冒頭のUキラーザウルス戦のみ『ウルトラセブン』当時の音声が使用されている。

黒部、森次、団、高峰の4人は、スタッフや他のキャストから「ダンディー4」と呼ばれていた。久々に揃っての共演が嬉しかったのか、ロケの2週間は毎晩朝まで4人で飲み明かした翌日でも完璧に演技するため、周囲からは「変身前から既にウルトラマン」と言われた。再び4人が出演した『超ウルトラ8兄弟』の宣伝媒体でも「ダンディー4」の呼称が使用されている。

2005年12月7日にウルトラマン40周年パーティーがホテル・舞子ビラで開催され、パーティーには五十嵐とダンディー4、ジングウジ・タカト役の田中碧海、桜井浩子（『ウルトラマン』のフジ・アキコ）、ひし美ゆり子（『セブン』のアンヌ隊員）、池田駿介（『帰ってきたウルトラマン』の南猛）、星光子（『A』の南夕子）、メビウスや6兄弟、本作品に登場していないウルトラ戦士[注釈 3]が参加。