舞台だけではなく映画にも活躍の場を拡げ、1981年に『Priest of Love（英語版）』のデーヴィッド・ハーバート・ローレンス役で初主演を果たした[17]。1990年代に入るとハリウッド映画にも出演して世界的な認知度を上げ、1993年の『私に近い6人の他人』では演技力の高さを絶賛された[18][19]。同年に出演した『運命の瞬間/そしてエイズは蔓延した』では、CableACE Award（英語版）の助演男優賞を受賞している[20]。1995年には『リチャード三世』でリチャード3世役として主演した[21]。元々は演出家のリチャード・エアーが手掛けてロイヤル・ナショナル・シアターで上演された作品で、同作で主演を務めたマッケランが脚本・主演として映画化したものだった[18][22]。マッケランは同作の成功により、第53回ゴールデングローブ賞のドラマ部門主演男優賞、英国アカデミー賞の主演男優賞・脚色賞にノミネートされ、ヨーロッパ映画賞の主演男優賞を受賞した。

2000年代に入ると『X-メン』にマグニートー役で出演し[18]、以降2014年の『X-MEN:フューチャー&パスト』までシリーズに出演している。2001年には『ロード・オブ・ザ・リング』で魔法使いガンダルフ役を演じてアカデミー助演男優賞にノミネートされ、ロード・オブ・ザ・リングシリーズ・ホビットシリーズに出演している[23]。2006年に『エキストラ:スターに近づけ!』でゲイの演出家を演じ、プライムタイム・エミー賞のコメディ部門助演男優賞を受賞した。また、同年『ダ・ヴィンチ・コード』でリー・ティービング役を演じるが、同作はイエス・キリストの描写を巡り論争を呼んだ。マッケランは取材で同作について「私は聖書の前に手を置き、これはフィクションですと唱える必要があると考えました。この映画は事実ではなく、愉快な映画です。観客は事実と虚構を分けて考え、それを話し合うのに十分な賢明さを持ち合わせています」と述べている[24]。