1960年、ドロンはパトリシア・ハイスミス原作、ルネ・クレマン監督の『太陽がいっぱい』に主演した[3]。ニーノ・ロータの曲と共に大ヒットし、世界的にその名を知られる。その後もクレマン監督作品など、数多くのフランス映画・イタリア映画・アメリカ映画に出演し、自身が出演する作品のプロデュースも手がけるなどして活躍。ルキノ・ヴィスコンティ監督の『若者のすべて』にも出演した。その後も『シシリアン』『冒険者たち』『さらば友よ』『暗黒街のふたり』『ボルサリーノ』『栗色のマッドレー』『地下室のメロディー』『レッドサン』『友よ静かに死ね』『ショック療法』『ル・ジタン』『アラン・ドロンのゾロ』ほか多数の映画作品に出演した。『暗殺者のメロディ』ではレフ・トロツキーを殺害する男を演じた。ジョゼ・ジョバンニ監督との名コンビは、よく知られている。音楽活動では1973年に、ダリダとアラン・ドロン『甘い囁き』がヒットした。

ヴェルヴェット・アンダーグラウンドとのアルバムがあるドイツ人モデル・歌手のニコとの関係も知られている。ニコは1962年にドロンとの子供である長男クリスティアンを生むが、彼は未だに認知をしていない。クリスティアンはドロンの実母に育てられた。

ロミー・シュナイダーと破局した後には、1963年、ナタリー・バルテルミー（本名はフランシーヌ・カノヴァのちナタリー・ドロン）と出会う。ナタリーはモロッコのカサブランカ出身で、育った境遇が似ていたことや、人生経験豊かなところに惹かれ、親しくなった。1964年にナタリーと結婚、息子アントワーヌ（後にアントニー・ドロンの名でデビュー）が生まれる。この年には3人でアメリカ合衆国のビバリーヒルズに滞在。いくつかの映画に出演したり、アカデミー賞のプレゼンターにも立った。ナタリー・ドロンは後に映画『個人教授』に出演した。1966年フランスへ帰国。映画『サムライ』に出演したことにより、女優を続けたいと願うナタリーと対立し、やがて離婚。

その後、ミレーユ・ダルクと長い愛人関係にあった。1987年にオランダ人モデル、ロザリー・ファン・ブレーメン（フランス語版）と出会う。彼女とは籍は入れず、アヌーシュカ（英語版）とアラン・ファビアン（フランス語版）の2子をもうけるが、2002年に別れた。
引退

2017年5月9日、今後出演する1本ずつの映画と舞台を最後に、俳優業から引退するとの意向を示した[4]。2018年には、ジュリエット・ビノシュ共演、パトリス・ルコント監督の新作映画に主演する予定だったが、2018年11月にフランスのメディアはこのプロジェクトがキャンセルされたことを発表した。中止の具体的な理由は明かされていない。2019年5月19日、第72回カンヌ国際映画祭でドロンに対し、映画界への長年の功績をたたえて名誉パルム・ドールが贈られた[5]。

2019年7月に脳卒中を発症しスイスで療養していると伝えられた[6]。スイスの病院では認知機能検査を5度受けたがすべてパスできず、しかし異母妹がそのことを他の兄弟に伝えなかったため警察に届け出るという騒動に発展した[7]。退院後はフランスのロワレ県ドゥシー（英語版）にある自宅で過ごしており、2024年1月にはドロンが自らの衰えに耐えきれない状況にあることを息子のアントニーがメディアに明かしている[7]。同年2月には裁判所の指示を受け自宅を訪れた担当者が拳銃を発見し、通報を受けた警察当局は所持許可のない拳銃72丁を押収したほか、3000発以上の弾薬や射撃場も発見した[8]。
ギャラリー

『お嬢さん、お手やわらかに!』（1959年）

『太陽がいっぱい』（1960年）

『若者のすべて』（1960年）

『冒険者たち』（1967年）

モニカ・ヴィッティとドロン（1972年）

殺人事件

1968年10月、ヴェルサイユ近郊エランクール町の公衆ゴミ捨て場から射殺死体が発見される。捜査の結果、同年1月までドロンのボディガードを務めていたステファン・マルコヴィッチと判明。マルコヴィッチはドロンに解雇されたのち、親族に「もし自分が殺されたらアラン・ドロンとフランソワ・マルカントーニの仕業だ」との手紙を送っていた。さらに、マルコヴィッチが当時のドロンの妻であったナタリー・ドロンと不倫関係にあったことが判明[注 1]。このため、捜査当局は翌69年1月にドロンと親しい関係であったマフィアのマルカントーニを実行犯として逮捕。更にドロンを重要参考人として召喚する。しかし、捜査の過程で前の首相で同年の大統領選の有力候補であったジョルジュ・ポンピドゥーの名前まで出てきたことから事態は混迷を極め、マンカントーニは釈放されドロンは不起訴となり捜査はいったん中止となる。ポンピドゥーは同年6月に大統領選に勝利した。その後、70年4月にはドロンが大統領に就任したポンピドゥー宛に公開嘆願状を出すなど抵抗をつづけ、結局容疑者不詳のまま迷宮入りとなった[9]。
エピソード

1963年4月1日から10日にかけて第3回「フランス映画祭」が東京都千代田区の東商ホールで開催された。ジャン＝ガブリエル・アルビコッコの『金色の眼の女』と『アメリカのねずみ』、『突然炎のごとく』『ミス・アメリカ パリを駆ける』『シベールの日曜日』『女はコワイです』『不滅の女』『地下室のメロディー』『地獄の決死隊』の計9本の長編と、短編映画『ふくろうの川』が上映された[10]。ドロン、アレクサンドラ・スチュワルト、フランソワ・トリュフォー、マリー・ラフォレ、セルジュ・ブールギニョン、アルベール・ラモリス、フランソワーズ・ブリオンらは映画祭に参加するため3月28日に来日した[11][12][13]。ドロンは初来日であった。

1963年4月と1964年6月、フジテレビ『スター千一夜』に出演。同6月13日にはNHK『夢であいましょう』に出演。