2800万冊以上の図書資料の他にも、ワシントン大統領やクーリッジ大統領の書簡を含む原稿類、地図、新聞、楽譜、マイクロフィルム、映画、写真、レコード、版画、絵画など様々な資料を多岐にわたって収集、所蔵している点も大きな特色である。
2001年1月21日にビル・クリントン大統領がカリフォルニア工科大学で、国家ナノテクノロジー・イニシアティブ(NNI)に関する演説においていくつかの具体的目標を発表した中で目標の1つとしてあげられたのは、「議会図書館の蔵書全てを角砂糖1個分のメモリに収容する」ことだったが、これは議会図書館の蔵書がそれほどに膨大であることを示している。
貴重な所蔵品
ヘンデルのオラトリオ「メサイア」の歌詞の初版
グーテンベルクの印刷した『グーテンベルク聖書』（完全な形で現存する21部のうちの1部）
ブレイディが撮影した南北戦争の写真
など 議会に置かれた図書館としての機能の中核を担うのが議会調査局であり、連邦議会両院のための資料提供、レファレンス回答から独自の調査研究まで様々な情報サービスを提供している。 一般の利用者に対する資料の提供は、館内の閲覧室の他、各地域の図書館からも間接的に受けることができ、アメリカ国内の図書館相互貸借制度の維持、印刷物・資料・写真の複写、図書館での音楽番組の放映、詩や民族音楽のレコーディング、蔵書の公開なども行っている。障害のある人へのサービスとしては、143の地域の図書館を通して点字図書や録音図書を提供している。 議会図書館では膨大な蔵書に対応するための図書分類法である「米国議会図書館分類法(LCC)」を独自に考案し、これに基づき目録を作成している。議会図書館の目録は、著作権登録制度にもとづいて収集された網羅的コレクションがもとにされているため、同館の作成した書誌データは非常に利用価値が高い。議会図書館はこの自館作成の書誌データをカード目録や機械式の目録として世界中の図書館に頒布し、図書館間の書誌データの統一に大きく貢献している。 アメリカやカナダの学術図書館の協力により、各図書館における蔵書の所在状況を記録した「全国総合目録」を編纂しており、全国的な図書情報交換の中核となっている。 1970年以降、これらの目録、書誌情報は機械式のデータベースとして整備され、コンピュータネットワークを通じて世界中からアクセスできるようになった。1993年の統計では、ネットワークを通じて、100か国以上、約2000万人の利用者に、35種類のデータベースの中から2600万件の情報提供を行なった。 1990年代以降はインターネットの普及・発展にともなって、議会図書館はネットワークを通じた情報提供にさらに力を入れるようになった。現在では目録データベースはインターネットで提供されて世界中の多くの人々に利用されている。またCongress.gov 連邦議会ライブラリアン (Librarian of Congress) の肩書きを持つ館長 (Librarian) は、議会の助言と同意のもとに大統領から指名される。歴代の館長の多くは議会サービスや行政のベテランよりもむしろ、図書館界の指導者や優れた文化人、学者から選ばれる傾向が強く、例えば1987年から2015年まで館長を務めたジェームズ・ビリントンは著名なロシア史研究者である。 館長、および副館長 (Deputy Librarian)のもとに議会図書館を構成する部門としては、議会に対する情報サービスを担う議会調査局 (Congressional Research Service)、著作権法に定められた著作権登録を行うアメリカ合衆国著作権局 (Copyright Office)、法律専門の図書館部門である法律図書館 (Law Library)、一般利用者に対するサービスを担当する図書館サービス (Library Service)、電子図書館サービスを企画運営する戦略企画局 (Office of Strategic Initiatives)、および組織管理を行う館長公室 (Office of Librarian) があり、各部門の長によって館の最高意志決定機関である執行委員会 (Executive Committee) が組織されている。 施設は、主にワシントンの連邦議会に隣接して3棟のビルを使用しており、全館に勤務する職員の総数は4000人を越える。施設の中心となる本館は1897年開館で100年以上の歴史を持ち、1980年より議会図書館の成立に大きな影響を与えたジェファーソン元大統領の名をとって「トーマス・ジェファーソン・ビルディング（ジェファーソンビル）」と呼ばれている。アダムスビル、マディソンビルと称される残るふたつの別館とも地下道で結ばれており、単一の図書館施設としても世界最大である。
図書館サービス
組織
トーマス・ジェファーソン・ビルディング
