1968年、木下恵介アワー枠のドラマ『おやじ太鼓』に出演。ジャニーズ解散後初の出演作となる。また同年、初のソロシングルをリリースした。

1970年、アニメ『あしたのジョー』の主人公・矢吹丈役に抜擢された。あおいは少年時代からのボクシング好きで『ジョー』のファンでもあったが、オファーの当初は「声優と俳優の違い」を理由に断ったという[7]。しかしプロデューサーの熱意を受けて承諾する[7]。最初のアフレコの時に「すでにジョーは僕のなかにいました」と回想しており、ジョーを演じた中で「アテレコをやったつもりはない。ジョーの声を作ってもいません。」と述べている[7]。

1970年から1971年、TBSテレビ系列の火曜ドラマ『二人の世界』に出演。自身が歌った主題歌『二人の世界』は、オリコン週間最高3位、同年の年間シングルチャートではトップ20入りする。

1972年10月、5年の交際期間を経てファッションモデルの秦紀子と結婚。ホノルルの教会で挙式した。

1976年6月にリリースした『あなただけを』が、オリコン週間チャートで6週連続第1位を獲得、同年の年間シングルチャートでも第7位に入り、自身最大のヒット曲となる。また同曲で『第27回NHK紅白歌合戦』にソロとして初出場した。さらに同年、あおいは第9回日本有線大賞において有線ヒット賞と特別敢闘賞を受賞している[9]。

1976年11月に公開された映画『犬神家の一族』に犬神佐清役で出演。同映画は1976年邦画配給収入2位のヒット作となる。なお、同年の邦画配給収入1位となった映画は『続・人間革命』であり、あおいは同作で山本伸一役を演じている。

1976年12月7日未明、自宅から現金54万円が盗まれるという被害に遭った。

翌1977年には前年に続いて『Hi-Hi-Hi』がオリコン週間最高7位（1977年度年間46位）、『センチメンタルカーニバル』がオリコン週間最高8位（1977年度年間53位）を記録する。

1983年、映画『大日本帝国』の小林幸吉役で第6回日本アカデミー賞優秀助演男優賞を受賞。

1988年より、『水戸黄門』で12年間に渡り、助さんこと佐々木助三郎を演じる。

2004年、17年ぶりとなる新曲『倖せ来るり』をリリースした。

2013年、芸能生活50周年を迎え、記念コンサートを開催した[10]。
人物

本人曰く寒がりである。『水戸黄門』の撮影中、暑がりの伊吹吾郎が冬でも楽屋の冷房をつけるため、よく冗談で喧嘩をした[11]。

バードウォッチングが趣味で、鳥の鳴きマネが得意[12]。

『水戸黄門』の撮影で京都に通ううち、大の日本酒好きとなる。2003年には青木酒造と共同で、米の栽培から大吟醸の仕込みまでを行った。仕込まれた酒は限定販売された[13]。2005年10月1日、日本酒サービス研究会・酒匠研究会連合会[14]により、名誉?酒師酒匠に任命された[15]。

あおいが飼っていた紀州犬・あおい龍号は、1980年にドラマ『黄金の犬』にゴロ役で出演し[16]、翌年には『炎の犬』にリュウ役で出演している。
家族

娘の青井英里奈はタイに留学中、ヒップホップグループのエリナ＆アフロブロスとしてデビューしており、エリナ＆カッパロールとして日本でもデビューしている[17]。
ディスコグラフィ

1：ビクター、2?7：RCA、8?10：エレック、11?21・27：テイチク、22?26：キャニオン、28：ガウス。