反射高速電子回折（はんしゃこうそくでんしかいせつ）（Reflection High Energy Electron Diffraction、RHEED（あーるひーど[1]））とは電子回折法の一種であり、物質の表面状態を調べる技術の一つである。
原理

真空中で電子銃により電子を加速し、加速した電子を試料表面にごく薄い角度で入射させる。電子線は試料表面で反射して、蛍光スクリーンに達し、回折図形として現れる。
特徴

電子線の波長は加速電圧E=25kVのとき、λ=0.0077nmと非常に短いため、原子単位での表面状態が図形に影響する。電子線は蒸着の過程に影響しないため、分子線エピタキシー法などにおける成長中の表面構造のその場(in-situ)観察にも用いられる。

試料表面がアモルファス状になり、原子配列が揃っていないときはRHEED図形はハロー状(ぼやけたリング状)のパターンになる。

また、表面が多結晶状態の場合は、非常に暗いリング状の図形となる。

エピタキシャル成長により試料表面の格子面方位が揃っているときは、回折によりパターンが変わる。

表面が平坦であれば、回折は面内方向にしか発生しないため、スポットが半円状に並んだパターンが現れる。また、表面が平坦で、反位相境界を含む小さな分域から出来ている場合にはストリークパターンが得られる。このストリーク状パターンの長さを測定することにより、分域の大きさを決定することが出来る。表面に原子層単位でも凹凸があれば、面直方向にも回折が発生するためドット状のパターンが現れる。RHEEDパターン上の各スポットの強度が、成長している薄膜の相対的な表面被覆の状態によって周期的に振動するので、RHEEDは薄膜の成長をモニターするのに非常になじみの深い技術である。ストリークやドットパターンの間隔は格子定数に影響されるので、RHEEDのパターンから表面の格子の状態を推定することもできる。
RHEEDシステムの概要

RHEEDシステムには、電子源（電子銃）、フォトルミネッセンス検出器スクリーン、清浄な表面を持つ試料が必要であるが、最近のRHEEDシステムには、この技術を最適化するための部品が追加されている[2][3]。電子銃は電子ビームを発生させ、この電子ビームは試料表面に対して非常に小さな角度で試料に入射する。入射電子は試料表面の原子から回折し、回折電子のごく一部が特定の角度で建設的に干渉し、検出器上に規則的なパターンを形成する。電子は試料表面の原子の位置に応じて干渉するため、検出器での回折パターンは試料表面の関数となる。図1は、RHEEDシステムの最も基本的なセットアップを示している。図1. RHEEDシステムの電子銃、試料、検出器/CCDコンポーネントのシステムセットアップ。試料表面は電子を回折し、回折電子の一部は検出器に到達してRHEEDパターンを形成する。反射（鏡面）ビームは試料から検出器までの経路をたどる。
表面回折

RHEEDセットアップでは、試料表面の原子のみがRHEEDパターンに寄与する[4]。入射電子のちらつき角によって、電子は試料の大部分を抜けて検出器に到達する。試料表面の原子は、電子の波動性により入射電子を回折（散乱）させる。

回折電子は、試料表面の結晶構造や原子の間隔、入射電子の波長に応じて、特定の角度で構成的に干渉する。構成的干渉によって生じた電子波の一部は検出器に衝突し、試料表面の特徴に応じた特定の回折パターンを形成する。ユーザーは、回折パターンの解析を通じて、試料表面の結晶学的特性を評価する。図2にRHEEDパターンを示す。ビデオ1は、プロセス制御と分析のためにRHEED強度の振動と蒸着速度を記録している計測器を示している。図2. 清浄なTiO2（110）表面の電子線回折から得られたRHEEDパターン。明るいスポットは、多くの電子が検出器に到達した場所を示している。観察できる線は菊池像である。

RHEEDパターンには2種類の回折がある。入射電子の中には、結晶表面で1回の弾性散乱を受けるものもあり、これは動散乱と呼ばれるプロセスである。動散乱は、電子が結晶内で複数の回折イベントを受け、試料との相互作用によってエネルギーの一部を失うときに発生する[2]。これらの電子は、RHEEDパターンによく見られる高輝度のスポットやリングの原因となる。RHEEDユーザーはまた、RHEEDパターンから定量的な情報を収集するために、複雑な技術やモデルを用いて動的に散乱された電子を解析する[4]。
運動学的散乱解析

RHEEDユーザーは、試料表面の結晶学的特性を調べるためにエワルド球を構築する。エワルド球は、与えられたRHEEDセットアップにおいて、運動学的に散乱された電子に対して許容される回折条件を示している。画面上の回折パターンはエワルド球の形状に関連しているため、RHEEDユーザーはRHEEDパターンを持つ試料の逆格子、入射電子のエネルギー、検出器から試料までの距離を直接計算することができる。ユーザーは、試料表面の逆格子を決定するために、完全なパターンのスポットの形状と間隔をエワルド球に関連付ける必要がある。

エワルド球の解析はバルク結晶の解析と似ているが、RHEEDプロセスの表面感度のため、試料の逆格子は3D材料のそれとは異なる。バルク結晶の逆格子は、3次元空間の点の集合で構成される。しかし、RHEEDでは材料の最初の数層のみが回折に寄与するため、試料表面に垂直な次元には回折条件が存在しない。第3の回折条件がないため、結晶表面の逆格子は、試料表面に垂直に延びる一連の無限の棒となる[5]。これらの棒は、試料表面の従来の2次元逆格子点に由来する。

エワルド球は試料表面を中心とし、半径は入射電子の波動ベクトルの大きさに等しい、 k i = 2 π λ {\displaystyle k_{i}={\frac {2\pi }{\lambda }}} ,

この時 λ は 電子ド・ブロイ波である。図3. RHEEDにおける弾性回折のためのエワルド球の構造。エワルド球の半径は、入射電子の波動ベクトル ki の大きさに等しく、2次元逆格子の原点で終わる。出射電子の波動ベクトル khl は許容回折条件に対応し、2つの波動ベクトルの表面に平行な成分の差が逆格子ベクトルGhl となる。

回折条件は、相互格子の棒がエワルド球と交差するところで満たされる。したがって、エワルド球の原点から任意の逆格子の棒の交点までのベクトルの大きさは、入射ビームの大きさと等しくなる。これは次のように表される。

。 k h l 。 = 。 k i 。 {\displaystyle |k_{hl}|=|k_{i}|} (2)

ここで、 khl は、逆格子棒とエワルド球の任意の交点における次数(hl)の弾性的に回折した電子の波動ベクトルであり、2つのベクトルの試料表面の平面への投影は、逆格子ベクトル Ghl だけ異なる、

G h l = k h l 。 。 − k i 。 。 {\displaystyle G_{hl}=k_{hl}^{||}-k_{i}^{||}} (3)

図3は、エワルド球の構造を示し、 G、khl と ki ベクトルの例を示している。

多くの逆格子棒は回折条件を満たすが、RHEEDシステムは低次の回折のみが検出器に入射するように設計されている。検出器でのRHEEDパターンは、検出器を含む角度範囲内にあるkベクトルのみを投影したものである。検出器のサイズと位置によって、どの回折電子が検出器に到達する角度範囲内にあるかが決まるため、RHEEDパターンの形状は、三角関数の関係と試料から検出器までの距離を使って、試料表面の逆格子の形状に関連付けることができる。

k個のベクトルは、試料表面と最小の角度をなすベクトルk00が0次ビームと呼ばれるようにラベル付けされる[4]。0次ビームは鏡面ビームとも呼ばれる。ロッドと球面との交差が試料表面から離れるごとに、高次反射としてラベル付けされる。エワルド球の中心の位置関係から、鏡面ビームは入射電子ビームと同じ角度を基板となす。鏡面反射点はRHEEDパターン上で最大の強度を持ち、慣例的に(00)点と表示される[4]。RHEEDパターン上の他の点は、それらが投影する反射次数に従ってインデックスが付けられる。

エワルド球の半径は、入射ビームの高速電子のために波長が非常に短いため、相互格子棒の間隔よりもはるかに大きい。相互格子棒の列は、平行な相互格子棒の同一列が、図示した一列の前後に直接配置されているため、実際には近似平面としてエワルド球と交差している[2]。図3は、回折条件を満たす1列の逆格子棒の断面図である。図3の逆格子棒は、これらの平面の端面を示しており、図のコンピュータ画面に対して垂直である。

これらの有効平面とエワルド球との交点は、ラウエ円と呼ばれる円を形成する。RHEEDパターンは、中心点を中心とする同心円状のラウエ円の外周上の点の集まりである。しかし、回折電子間の干渉効果により、各ラウエ円上の単一点では依然として強い強度が得られる。図4は、これらの平面の1つとエバルト球との交点を示している。

方位角はRHEEDパターンの形状と強度に影響を与える[5]。方位角とは、入射電子が試料表面の秩序結晶格子と交差する角度のことである。ほとんどのRHEEDシステムは、試料表面に垂直な軸を中心に結晶を回転させることができる試料ホルダーを備えている。RHEEDユーザーは、パターンの強度プロファイルを最適化するために試料を回転させる。結晶表面構造の信頼性の高い特性評価を行うために、ユーザーは通常、異なる方位角で少なくとも2回のRHEEDスキャンを行う[5]。図5は、異なる方位角で試料に入射する電子ビームの模式図である。ファイル:Laue.gif図4. 原子の列からの回折は、エワルド球の表面上のラウエ円である。互い違いの格子棒は、球を切断する平面を構成するほど密接な空間がある。回折条件はラウエ円の外周で満たされる。ベクトルはすべて入射ベクトルの逆数 k に等しい。

ユーザーは、RHEED実験中にサンプリング面に垂直な軸を中心にサンプルを回転させ、方位プロットと呼ばれるRHEEDパターンを作成することがある[5]。試料を回転させると、方位角依存性によって回折ビームの強度が変化する[6]。

RHEEDの専門家は、ビーム強度の変化を測定し、回折ビームの強度の方位角依存性を効果的にモデル化できる理論計算と比較することによって、膜の形態を特徴付ける[6]。図5. 入射電子ビームは、a)とb)で異なる方位角で同一の表面構造に入射している。